烯基化用新型載磷鎢酸催化劑制備與性能研究.pdf

1、烯基芳香化合物是重要的有機(jī)中間體，貴金屬催化和酸催化芳香化合物與炔烴直接烯基化制備烯基芳香化合物克服了傳統(tǒng)合成路線存在的缺點(diǎn)，因此深受關(guān)注，但是貴金屬催化劑配體昂貴，反應(yīng)效率低，催化劑不易回收；液體酸催化劑污染環(huán)境，腐蝕反應(yīng)器，產(chǎn)品不易分離，因此制備新型的固體酸催化劑具有深遠(yuǎn)的意義。磷鎢酸是酸性最強(qiáng)、熱穩(wěn)定性最高的雜多酸，并且具有獨(dú)特氧化還原和酸性質(zhì)，在多種反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)越的催化劑性能，但是磷鎢酸存在比表面積小、回收困難等缺點(diǎn)，將磷鎢酸

2、負(fù)載到合適的載體上可有效提高其比表面積和催化性能。
　　本文利用浸漬法將磷鎢酸（PTA）負(fù)載到多種載體上，制備負(fù)載型磷鎢酸催化劑，以對(duì)二甲苯和苯乙炔直接烯基化為模型反應(yīng)，評(píng)價(jià)催化劑的優(yōu)越性，并且運(yùn)用多種檢測(cè)手段，如：N2吸附脫附、XRD、FT-IR、NH3-TPD等對(duì)催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行表征，研究催化劑的構(gòu)效關(guān)系。主要結(jié)果如下：
　　1.將磷鎢酸負(fù)載到活性炭（AC）上，制備PTA/AC催化劑，并系統(tǒng)考察了磷鎢酸載量和反應(yīng)

3、條件對(duì)反應(yīng)結(jié)果的影響。當(dāng)載量是30 wt.%時(shí)，PTA/AC具有最高的催化活性。固定載量，改變反應(yīng)條件，當(dāng)催化劑用量為3.33 wt.%時(shí)，對(duì)二甲苯和苯乙炔摩爾比是12:1的反應(yīng)液在150 oC下，4小時(shí)內(nèi)苯乙炔可完全轉(zhuǎn)化，并得到95.1%的產(chǎn)物選擇性。重復(fù)利用4次后，該催化劑仍然具有較高的活性。
　　2.將相同載量（30 wt.%）的磷鎢酸負(fù)載到活性炭、CMK-3和介孔碳MC上，相同的反應(yīng)條件下，PTA/MC催化劑性能最佳。隨后