改性堇青石載體銅系催化劑催化還原NOx性能研究.pdf

1、汽車尾氣排放的NOx的危害日趨嚴重，一直以來，世界各國很多學(xué)者在不斷研究和改進治理尾氣的方法，其中以選擇性催化還原法應(yīng)用最為廣泛。而貴金屬催化劑不僅容易中毒并且資源匱乏，因此過渡金屬催化劑將引起人們廣泛關(guān)注。 本文采用添加六次甲基四胺為擴孔劑和硝酸鋇為穩(wěn)定劑的鋁溶膠對堇青石蜂窩陶瓷進行改性，運用正交設(shè)計法優(yōu)選了影響制備載體涂層條件的范圍，并做方差分析，以最佳的實驗條件制備出的γ-Al2O3涂層載體比表面積達70m2/g以上，并對

2、比了堇青石蜂窩陶瓷載體改性前后催化劑的活性，實驗結(jié)果表明改性后的載體比表面積擴大了100倍，催化劑在大空速、中低溫下活性明顯提高。 改性后的堇青石蜂窩陶瓷載體，負載了以Cu為主劑，過渡金屬Mn、Ni和稀土金屬Ce為助劑，制備出Cu系列催化劑，以尿素作為還原劑，采用程序升溫法，在固定床反應(yīng)器中對各催化劑進行了選擇催化還原NOx的活性評價。從系列二、三元復(fù)合金屬氧化物催化劑中篩選出了活性比較高的Cu—Mn-Ni—O/Al2O3/CC

3、催化劑，并對其制備工藝進行優(yōu)化，驗證實驗結(jié)果顯示，催化劑在空速為5000h-1時，350℃轉(zhuǎn)化率接近于100％；空速在5000h-1～20000h-1范圍內(nèi)轉(zhuǎn)化率較理想，保持在78％以上。在此制備工藝的基礎(chǔ)上活性組分中引入鈰，所制Cu—Mn-Ni—Ce—O/Al2O3/CC催化劑，活性考察結(jié)果表明活性有很大的提高，起活溫度降低了，空速在5000h-1時反應(yīng)溫度在150℃轉(zhuǎn)化率可達54％，300℃幾乎就轉(zhuǎn)化完全；反應(yīng)溫度在350℃時空速范

4、圍也有所擴大(5000h-1～30000h-1)，40000h-1時轉(zhuǎn)化率達16％。BET、SEM—EDS、TPR、XPS等研究發(fā)現(xiàn)，銅系列催化劑催化劑的比表面積和平均孔徑越大，在低溫下活性越高，并使得催化劑顆粒在載體表面分布越均勻，活性中心數(shù)量越多，而且載體表面元素中銅占50％以上。在催化還原反應(yīng)過程中，助劑Mn、Ni、Ce的添加催化劑的還原峰都向低溫方向移動，還原速率也加快，提高NOx的還原率；在催化劑表面上，氧化物中的每種金屬元素