磁性焙燒態(tài)Zn-Al類水滑石的制備及其去除水中腐殖酸的研究.pdf

1、腐殖酸（Humic acid，HA）是天然水體有機物的主要成分，其易與飲用水氯消毒劑結(jié)合產(chǎn)生消毒副產(chǎn)物，而常規(guī)水處理工藝難以將其去除。類水滑石是去除污染物的有效吸附劑，基于焙燒態(tài)類水滑石“記憶效應”對污染物的高效吸附，考慮吸附劑的回收再生，本課題制備磁性焙燒態(tài)類水滑石去除腐殖酸，并可通過磁分離回收。課題研究了磁性焙燒態(tài)類水滑石的制備工藝條件對去除腐殖酸效果的影響規(guī)律，表征了材料的結(jié)構(gòu)特征，考察了磁性焙燒態(tài)類水滑石靜態(tài)吸附工藝條件對腐殖酸

2、去除效果的影響以及其再生性能，研究了磁性焙燒態(tài)類水滑石吸附腐殖酸的動力學與熱力學，探討了磁性焙燒態(tài)類水滑石去除腐殖酸的機理。
　　以共沉淀“一鍋法”制備磁性層狀雙金屬氫氧化物（Layered double hydroxides，簡稱 LDHs，也稱為類水滑石），通過焙燒得到磁性焙燒態(tài)類水滑石(Calcinated layered double hydroxides，簡稱CLDHs）。研究了磁性CLDHs的金屬組分、二價和三價金屬離

3、子的摩爾比、焙燒溫度和焙燒時間等制備條件對腐殖酸去除效果以及磁性的影響。結(jié)果表明，磁性焙燒態(tài) Zn/Al類水滑石(磁性 Zn/Al CLDHs)去除腐殖酸的效果最好；隨著Zn2+/Al3+摩爾比的增大，腐殖酸去除率升高，但當Zn2+/Al3+高于3以后，腐殖酸去除率下降。焙燒溫度大于300℃和焙燒時間大于2h時，腐殖酸的去除率明顯提高。磁性方面，焙燒溫度小于400℃，材料的磁性良好。正交試驗確定影響因素主次順序：焙燒溫度 T2>陳化溫度

4、T1>二價鐵與鋅鋁總金屬鹽摩爾比Fe2+/(Zn2++Al3+)> OH-/CO32-摩爾比> Zn2+/Al3+摩爾比>焙燒時間H。磁性Zn/Al CLDHs的最佳制備條件為：T2=370℃，T1=65℃，F(xiàn)e2+/(Zn2++Al3+)=1:14，OH-/CO32-=2.5∶1，Zn2+/Al3+=2.5∶1，H=2h。最佳制備條件下得到的磁性 Zn/Al CLDHs，在投加量為0.2g/L時，20mg/L的腐殖酸的去除率高達98.

5、49％。
　　通過 X-射線衍射、紅外光譜、差示-熱重、掃描電鏡、BET比表面積、微電泳和振動樣品磁力測定等手段對材料的形貌、結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)等進行表征。結(jié)果表明，一定量的磁性基質(zhì)的引入并沒有破壞 Zn/Al類水滑石的層狀結(jié)構(gòu)；Zn/Al類水滑石經(jīng)過370℃焙燒，表現(xiàn)出鋅鋁復合氧化物特征且比表面積明顯增大；磁性 Zn/Al CLDHs吸附腐殖酸時發(fā)生了結(jié)構(gòu)重塑恢復了層狀結(jié)構(gòu)。磁性方面，焙燒態(tài)Zn/Al類水滑石的磁性來源于Fe3O4和

6、γ-Fe2O3。
　　研究了投加量、腐殖酸初始濃度、接觸時間、溫度、pH、共存離子和超聲分散等靜態(tài)吸附工藝條件對腐殖酸去除效果的影響。結(jié)果表明，磁性Zn/Al CLDHs對腐殖酸的去除率隨著投加量的增加而增大，當投加量為0.2g/L達到最大。吸附量隨著腐殖酸初始濃度增大而增加，而去除率減小。磁性Zn/Al CLDHs對腐殖酸的去除率隨著溫度升高而小幅度增加。隨著pH的增大，腐殖酸的去除率逐漸增大。在pH為6.5時達到峰值99.38

7、%，之后繼續(xù)增大pH，去除率降低。干擾離子對腐殖酸去除率的影響大小順序是：H2PO4->CO32->SO42->F->NO3-。吸附腐殖酸后的類水滑石通過煅燒恢復焙燒態(tài)，同時被吸附的腐殖酸氧化去除，吸附材料獲得再生。
　　磁性 Zn/Al CLDHs吸附腐殖酸的動力學研究表明，準二級動力學模型和Bangham模型擬合效果較好。磁性 Zn/Al CLDHs吸附腐殖酸的熱力學研究表明， Langmuir和Dubinin-Radushk