多氮大環(huán)銅配合物的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、本文以多氮大環(huán)銅配合物為研究對(duì)象;以帶呋喃懸臂的N(amine)2N(imine)2O2型不對(duì)稱雙核銅配合物的合成,表征及性質(zhì)研究為主要研究?jī)?nèi)容;以探索制備新型雙核及多核銅配合物的方法為主要目標(biāo);合成了5個(gè)新的雙核銅配合物(相關(guān)配體結(jié)構(gòu)見圖1):[Cu2(Lb2)Cl2]·CH3CN1[Cu2(Lc2)Cl2]·H3CN·H2O2[Cu2(La1)(OAc)]·3.667H2O3[Cu2(Lb1)(OAc)]·2H2O4[Cu2(LC1

2、)(OAc)]C1-4H2O5和一個(gè)銅鏈配合物[Cu(C4N3H13)(C1)(H2O)]·ClO4·0.5H2O6,其中配合物3,4,5中含水簇,通過X-射線晶體衍射和熱重分析實(shí)驗(yàn)對(duì)水簇配合物的自組裝進(jìn)行了分析。用元素分析、紅外光譜、核磁共振譜、電噴霧質(zhì)譜及X-射線晶體衍射對(duì)以上合成的化合物進(jìn)行了表征,借助循環(huán)伏安法、變溫磁化率實(shí)驗(yàn)對(duì)配合物的電化學(xué)性質(zhì)及磁性質(zhì)進(jìn)行了研究。 主要工作如下: 1.首先制備出3種新型中間配體

3、:N,N'-二(亞甲基呋喃)-N,Nt'二(3-甲?;?5-氯水楊醛)-乙二胺(H2La),N,N'-二(亞甲基呋喃)-N,N'-二(3-甲?;?5-溴水楊醛)-乙二胺(H2Lb),N,N’-二(亞甲基呋喃)-N,N’-二(3-甲?;?5-氟水楊醛)-乙二胺(H2Lc);利用以上3種中間配體分別與1,3-丙二胺、羥基丙二胺以及Cu2+通過模板反應(yīng)縮合制備得到的一系列新的N(amine)2N(imine)2O2型不對(duì)稱同雙核銅大環(huán)配合物(

4、圖1)。 2.對(duì)配合物1-6的磁性,電化學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行了分析研究。循環(huán)伏安法研究表明金屬離子的配位環(huán)境與配體的結(jié)構(gòu)同時(shí)影響著配合物的電化學(xué)行為。 3.首次合成得到有水簇的N(amine)2N(imine)2O2型不對(duì)稱同雙核銅配合物3,4,5。對(duì)配合物3,4,5與它們相應(yīng)的水簇1,水簇2,水簇3(圖2)之間的自組裝進(jìn)行了分析。單晶衍射分析得知:水簇1的最小單元都為(H2O)19,水簇2的最小單元都為(H2O)21,配合物5

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