連續(xù)波光腔衰蕩光譜裝置的建立及其在非平衡等離子體HO-,2-和OH自由基定量測(cè)定中的應(yīng)用.pdf

1、高氣壓低溫等離子體屬于非平衡體系，其中中性粒子、離子的溫度較低，而電子溫度可高達(dá)數(shù)十萬度，從而可由電子碰撞產(chǎn)生大量活性物種，引發(fā)一系列在常規(guī)手段下難以進(jìn)行的物理-化學(xué)過程。自由基一般被認(rèn)為是引發(fā)各種化學(xué)反應(yīng)過程的重要活性物種，因此對(duì)等離子體中自由基的濃度進(jìn)行原位定量診斷就成為研究和改進(jìn)等離子體工藝，探索等離子體中基元物理-化學(xué)過程的重要手段。由于等離子體中自由基具有很高的反應(yīng)活性，因而濃度較低，這就需要采用靈敏度較高的診斷技術(shù)。光腔衰蕩

2、光譜技術(shù)是上世紀(jì)八十年代末興起的一種全新的激光吸收光譜技術(shù)。與傳統(tǒng)的吸收光譜技術(shù)相比，光腔衰蕩光譜技術(shù)具有極長(zhǎng)吸收程和對(duì)光源光強(qiáng)波動(dòng)不敏感兩大優(yōu)點(diǎn)，因此具有極高的探測(cè)靈敏度，特別適合痕量物質(zhì)的檢測(cè)。 本論文將光腔衰蕩光譜技術(shù)與介質(zhì)阻擋放電技術(shù)相結(jié)合，對(duì)介質(zhì)阻擋放電等離子體產(chǎn)生的自由基進(jìn)行光腔衰蕩光譜原位定量測(cè)量，主要取得以下結(jié)果： 1.建立了國內(nèi)首臺(tái)連續(xù)波光腔衰蕩光譜裝置。在諧振腔長(zhǎng)42cm，放電電極長(zhǎng)度10cm，高反鏡

3、的反射率99.994％的條件下，所建光腔衰蕩光譜裝置的最小檢測(cè)靈敏度為3×10-8cm-1，相應(yīng)的HO2自由基的最小探測(cè)數(shù)密度為1×1011moleculescm-3，表明本設(shè)備的主要性能指標(biāo)達(dá)到國際先進(jìn)水平。 2.利用連續(xù)波光腔衰蕩光譜技術(shù)，首次對(duì)HCHO/O2/H2O/N2低溫等離子體中的HO2自由基的數(shù)密度進(jìn)行了定量研究。以HO2基電子態(tài)(-X2A")的H-OO伸縮振動(dòng)的第一泛頻譜帶為研究對(duì)象，一定實(shí)驗(yàn)條件下(Up=6.5

4、kV，fa.c.=5kHz，1900ppmHCHO，3.5％H2O，Ptotal=30Torr)，HCHO/O2/H2O/N2DBD放電過程中產(chǎn)生的HO2自由基的數(shù)密度最初隨體系中O2含量的增加而增加，當(dāng)氧氣含量為20％時(shí)，HO2的數(shù)密度到達(dá)最大值(1.3×1013moleculescm-3)，此后隨O2含量的增加而緩慢下降?？疾炝薍O2數(shù)密度隨放電氣壓和電壓變化規(guī)律時(shí)，亦均出現(xiàn)極值現(xiàn)象。 采用“時(shí)間窗”方法，研究了半個(gè)放電周期

5、內(nèi)HO2數(shù)密度的時(shí)間演變行為。一定實(shí)驗(yàn)條件下(Up=4.5kV，fa.c.=5kHz，1900ppmHCHO，20％O2，3.5％H2O，Ptotal=30Torr)，放電電壓-電流波形圖顯示放電為絲狀放電模式，將時(shí)間窗的時(shí)間尺度設(shè)為2μs，研究結(jié)果顯示，以放電電流的第一個(gè)脈沖對(duì)應(yīng)的時(shí)間為基準(zhǔn)點(diǎn)，HO2的數(shù)密度在5μs內(nèi)迅速增大至極值，而后逐漸減小。 3.首次利用連續(xù)波光腔衰蕩光譜技術(shù)，對(duì)常壓介質(zhì)阻擋放電中的OH自由基的數(shù)密度進(jìn)

6、行了定量研究。利用OH基電子態(tài)(X2∏i)v'=2←v"=0泛頻譜帶，求得OH電子基態(tài)振動(dòng)基態(tài)不同轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)(P1(7.5)e、P2(6.5)f、P1(6.5)f、P1(6.5)e、P2(5.5)f和P1(5.5)e)上的粒子數(shù)分布，通過玻爾茲曼圖解法對(duì)OH的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度進(jìn)行了計(jì)算并考察了OH的轉(zhuǎn)動(dòng)溫度隨放電電壓的變化情況。結(jié)果表明：在一定放電條件下(1atm，6700ppmH2O/He，放電頻率fa.c.=70kHz)，當(dāng)外加電壓從6kV升