氨基化鈦基復合CO2吸附劑的制備及性能研究.pdf

1、二氧化碳作為溫室氣體及隨之而來的全球變暖效應的主要貢獻者，其排放造成了嚴重的環(huán)境問題。據報道，大氣中CO2的濃度在2017年2月已經達到了406.42ppm。為了減少二氧化碳排放，越來越多的二氧化碳捕集技術被開發(fā)出來。在各種CO2捕集技術中，固體材料吸附法被認為是最有效的技術之一，該技術的關鍵是找到具有優(yōu)異CO2捕集性能的吸附劑。由于-NH2與CO2分子間的強相互作用，氨基化復合吸附劑在模擬煙氣條件下具有較高的CO2吸附能力、CO2/N

2、2選擇性以及可循環(huán)使用性，在捕集CO2方面具有很好的應用前景。本論文開展了氨基化鈦基復合吸附劑的制備及其對CO2的吸附性能研究，研究結果如下:
　　1.采用一步水解法，以異丙醇鈦為原料制得多孔二氧化鈦，通過浸漬法將有機胺-四乙烯五胺(TEPA)負載到多孔載體上，制得40wt.％TEPA改性多孔氧化鈦。吸附劑的CO2捕集性能通過連有在線氣相色譜儀的固定床反應器進行測定。結果發(fā)現(xiàn)，在模擬火電廠煙氣條件下(75℃，10.0％(v/v)C

3、O2/N2)，該復合吸附劑的CO2吸附量為2.23mmol/g，其值低于對應的氨基化硅基復合材料。
　　2.為了進一步提高氨基化鈦基復合材料的CO2吸附性能，采用水熱合成的方法，以銳鈦礦型氧化鈦(Ⅳ)為原料，制備具有大孔徑和高孔容的質子化鈦酸鹽納米管(PTNT)，通過浸漬的方法，將不同數(shù)量的TEPA負載其上，得到一系列氨基化復合材料并用于CO2的吸附。使用氮氣吸附、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、傅立葉變換紅外

4、光譜(FT-IR)、X射線粉末衍射(XRD)和熱重分析(TG)等方法對合成的吸附劑進行了表征。CO2吸附測試結果表明，在模擬煙氣條件下，負載60wt.％TEPA的PTNT復合吸附劑具有4.13mmol/g的CO2吸附能力，高于上述TEPA改性的多孔氧化鈦、負載相同量TEPA的SBA-15復合吸附劑以及許多先前文獻報道的TEPA浸漬材料。該復合材料具有高的CO2吸附性能是由于PTNT載體具有大的孔徑和孔容以及特殊的表面性質。CO2的吸附-

5、解吸循環(huán)測試結果顯示，負載60wt.％TEPA的PTNT復合吸附劑具有良好的再生性和穩(wěn)定性。同時研究還發(fā)現(xiàn)水分的存在對該吸附劑的CO2吸附性能具有促進的作用。
　　3.為了找到具有更高CO2吸附量的氨基化PTNT復合吸附劑，并進一步理解該體系材料的CO2吸附機理，通過水熱合成法制備具有不同孔隙結構的PTNT，并進一步通過浸漬法，將不同類型和數(shù)量的有機胺負載到載體上得到復合材料，這些有機胺包括三乙烯四胺(TETA)，四乙烯五胺(TE

6、PA)和聚乙烯亞胺(PEI)。同樣地，對PTNT載體及其氨基化復合吸附劑進行各項表征和CO2吸附性能測試。實驗結果表明，載體的孔容是決定復合吸附劑CO2吸附量的主要因素。并且，在相同的負載量下，PTNT復合吸附劑的CO2吸附性能隨著浸漬胺尺寸的增加而降低。在模擬煙氣條件下，負載60wt.％TETA的PTNT復合吸附劑有最高的CO2吸附量，吸附值達到4.33mmol/g。同時還發(fā)現(xiàn)，載體在浸漬胺之后，如果吸附劑孔道內還剩余一些空間時，會加