CO2氣氛煤氣化焦油氣非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、新一代煤化工技術(shù)和開發(fā)適合我國國情的潔凈煤技術(shù)對我國能源使用及環(huán)境問題解決具有重要意義，其中煤氣化是現(xiàn)代煤化工的龍頭。在不以制取焦油為目的煤炭加工過程中，焦油就成為了副產(chǎn)物，煤氣化過程中會伴隨焦油的生成，如果這些焦油組分不能得到很好的去除將會對氣化系統(tǒng)及用氣設(shè)備產(chǎn)生極大危害，因此研究煤氣化合成氣中焦油等污染物凈化及重整轉(zhuǎn)化技術(shù)具有重要意義。此外，非平衡態(tài)等離子體在化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域具有獨特的優(yōu)勢，正成為新的研究熱點。本文提出將非平衡態(tài)等離

2、子體技術(shù)運用于煤氣化焦油重整轉(zhuǎn)化中，建立無焦油煤氣化系統(tǒng)，并研究煤氣化焦油非平衡態(tài)等離子體重整轉(zhuǎn)化特性。
　　針對無焦油煤氣化系統(tǒng)，本文首先對煤氣化系統(tǒng)部分進(jìn)行一定程度的研究，提出了一種以CO2為介質(zhì)的間壁式加熱兩段式煤氣化圓管移動床反應(yīng)器，通過數(shù)值模擬研究對間壁式加熱段的加熱效果進(jìn)行評估并對該段中的煤熱解反應(yīng)特性進(jìn)行分析。結(jié)果表明間壁式加熱移動顆粒床能夠獲得理想的加熱效果，熱解反應(yīng)也能夠順利發(fā)生。
　　對于非平衡態(tài)等離子體

3、作用下焦油苯在CO2氣氛下的重整轉(zhuǎn)化特性研究，本文以焦油組分苯為研究對象，為獲得焦油主要組分苯在CO2氣氛下的非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化特性及機理。本文以實驗與數(shù)值模擬為主要手段，其中實驗包括轉(zhuǎn)化產(chǎn)物組分的測量與等離子體發(fā)生光譜的診斷。
　　因反應(yīng)氣氛對焦油的轉(zhuǎn)化影響至關(guān)重要，文中首先對背景氣純CO2非平衡態(tài)等離子體反應(yīng)特性進(jìn)行實驗，并建立CO2非平衡態(tài)等離子體反應(yīng)模型，為預(yù)備性研究。然后，對苯在CO2氣氛下非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化實驗的產(chǎn)

4、物及等離子體光譜特性進(jìn)行分析，并根據(jù)實驗結(jié)果建立CO2氣氛苯在非平衡態(tài)等離子體作用下的非熱力學(xué)轉(zhuǎn)化機理模型，通過對比高溫下苯的熱力學(xué)轉(zhuǎn)化與非平衡態(tài)等離子體作用下苯的非熱力學(xué)轉(zhuǎn)化的動力學(xué)模擬結(jié)果，對轉(zhuǎn)化過程及機理進(jìn)行分析與討論。
　　結(jié)果表明:
　　CO2在非平衡態(tài)等離子體作下能夠轉(zhuǎn)化生成CO與O2，CO2非平衡態(tài)等離子體發(fā)射光譜譜線中強度最大的譜線均為O自由基的激發(fā)譜線，O自由基的產(chǎn)生是CO2非平衡態(tài)等離子體活性的主要來源之

5、一。
　　CO2氣氛下焦油氣組分苯的非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化反應(yīng)實驗表明，轉(zhuǎn)化反應(yīng)的氣態(tài)產(chǎn)物以CO為主，轉(zhuǎn)化過程中會伴隨積碳的生成。對比分析CO2、純苯氣及混合模擬氣的非平衡態(tài)等離子體發(fā)射光譜表明，CO2非平衡態(tài)等離子體相比苯占據(jù)主導(dǎo)地位，因此CO2非平衡態(tài)等離子體離解產(chǎn)生的O自由基在苯非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中會起到至關(guān)重要的作用。
　　最后，對于CO2氣氛下焦油氣組分苯非平衡態(tài)等離子體轉(zhuǎn)化機理分析表明，對比高溫下苯的熱力