基于MOFs光催化材料的制備及其催化丙烯環(huán)氧化性能研究.pdf

1、環(huán)氧丙烷是第三大丙烯衍生物，是一種重要的有機中間體，也是一種重要的化工基礎原料。目前其工業(yè)生產(chǎn)方法主要為氯醇法和共氧化法，氯醇法廢水、廢渣量大，共氧化法聯(lián)產(chǎn)物多，發(fā)展高效綠色無污染的環(huán)氧丙烷的制備方法勢在必行。本研究旨在使用不同種類的催化劑以氧氣作為氧化劑進行光催化丙烯環(huán)氧化反應，以達到能提升目標產(chǎn)物環(huán)氧丙烷(PO)選擇性和生成速率的目的，為進一步研究其工業(yè)化過程提供指導。
　　本論文采用溶劑熱法制備多孔高比表面積Ti-MOFs，

2、并以此為前驅(qū)體制備多孔高比表面積的TiO2，通過浸漬法將Au負載到催化劑上，將催化劑應用于光催化丙烯環(huán)氧化反應。研究反應溫度、Au的負載量和催化劑的種類對PO的選擇性以及生成速率的影響。此外還探討了Au/TiO2光催化丙烯環(huán)氧化的機理。結果表明:通過Ti-MOFs制備的TiO2較好的保留了Ti-MOFs多孔、比表面積較大等特點，其比表面積可達到245m2g-1。Ti-MOFs具有環(huán)氧化活性，但活性較低，PO的選擇性只能達到4.35％，通

3、過Ti-MOFs制備的TiO2環(huán)氧化活性有所提升，PO的選擇性可以達到13.79％。通過浸漬法將Au負載到催化劑上進行改性，結果表明，當TiO2上Au的負載量為1％時，催化劑的環(huán)氧化活性最佳。采用Au(1 wt％)/TiO2光催化丙烯氣相環(huán)氧化，反應溫度為75℃，反應空速為6000h-1，混合氣體比例C3H6∶O2∶Ar=1∶1∶19時，PO的選擇性和生成速率都達到最大值，分別為41.04％和66.35μmolg-1h-1。Au/TiO