2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、近年來,基于等離激元增強的光催化反應(yīng)成為了研究熱點。金或者銀納米粒子在一定波長的激發(fā)光照射下其表面的自由電子在外界光電場的擾動下會發(fā)生集體振蕩。當(dāng)入射光電場的頻率與金屬納米結(jié)構(gòu)電子振蕩的固有頻率匹配時就會產(chǎn)生共振現(xiàn)象,這種現(xiàn)象稱為表面等離激元共振。表面等離激元共振因其獨特性質(zhì)而對表面化學(xué)具有多種促進作用,因而等離激元增強表面催化反應(yīng)有望成為一種高效的太陽能轉(zhuǎn)化途徑。大量的文獻報道了芳香族分子吸附在金屬表面或者金屬電極上,其拉曼信號會顯著

2、增強。至今為止,人們就芳香族分子吸附在金屬表面后其拉曼信號增強的機理仍然缺乏全面理解。對于拉曼信號的增強機理,科學(xué)家們普遍持兩種觀點:化學(xué)增強機理和電磁場增強機理。人們對于電磁增強機理研究的較為透徹,而對于化學(xué)增強機理局限于光驅(qū)電荷轉(zhuǎn)移機理而忽略了表面等離激元的化學(xué)效應(yīng)。因此本論文以表面等離激元的化學(xué)效應(yīng)為出發(fā)點,從等離激元增強拉曼光譜(PERS)和等離激元增強化學(xué)反應(yīng)(PECR)兩個方面開展研究。相應(yīng)的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
  

3、(1)采用密度泛函理論(DFT)計算模擬PNA的常規(guī)拉曼光譜和表面拉曼光譜,并對其振動模式進行指認(rèn)。提出PNA分別在溶液中和空氣中的光誘導(dǎo)催化偶聯(lián)反應(yīng)合理的反應(yīng)路線并計算反應(yīng)微觀機理路徑上的各物質(zhì)。理論研究證實 PNA在溶液中發(fā)生還原偶合反應(yīng)生成DAAB,在空氣中發(fā)生氧化偶合反應(yīng)生成DNAB。
 ?。?)利用SERS技術(shù)結(jié)合DFT研究對苯二胺以及對二硝基苯是否可以發(fā)生等離激元光聚合反應(yīng)。這部分工作包括DNB和PDA的常規(guī)拉曼譜和表

4、面拉曼譜和對應(yīng)的實驗譜圖以及相關(guān)的反應(yīng)機理。實驗和理論證明DNB和PDA分別在溶液中和空氣中發(fā)生還原偶合和氧化偶合反應(yīng)生成對應(yīng)的N-N偶聯(lián)寡聚物。
  (3)采用密度泛函理論方法分別研究了在暗場和光照條件下偶氮苯和對苯乙烯在納米銀粒子作用下的反順異構(gòu)化反應(yīng)。我們計算了偶氮苯和對苯乙烯的反順異構(gòu)化反應(yīng)的反應(yīng)勢能曲線以及他們和金屬相互作用的光驅(qū)電荷轉(zhuǎn)移躍遷能和分子軌道圖。結(jié)果表明空穴氧化反式偶氮苯和對苯乙烯使其轉(zhuǎn)化成對應(yīng)的順式構(gòu)型是A

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