MO-MAl2O4(M=Zn,Cu,Ni)復合氧化物的可控制備及其光催化性能研究.pdf

1、環(huán)境污染和能源危機成為人類必須面臨的兩個嚴峻挑戰(zhàn)。以ZnO和TiO2為代表的半導體氧化物由于在環(huán)境清潔及太陽能轉換領域具有潛在的應用價值，其相關研究倍受關注。但由于光響應范圍窄，且載流子復合率高，限制了它們的應用。因此，開發(fā)一類高效復合氧化物半導體材料成為光催化領域的研究熱點。
　　本論文基于尖晶石MAl2O4這一新型光催化劑，考察不同的制備方法和條件，通過分級組裝獲得了球中球、多孔和層狀等特殊結構的MO/MAl2O4異質結復合光

2、催化劑。進一步研究了光催化材料的微觀結構、形貌、光學性質與光催化性能的內在聯(lián)系，主要結果如下:
　　1)采用共沉淀法制備了異質結ZnO/ZnAl2O4復合光催化劑，在模擬太陽光照射下，考察光催化降解和殺菌性能。當n(Zn)∶n(Al)為1∶1.5，600℃下焙燒4h所得樣品，催化劑用量為1.0 g·L-1時，50 min內，對25 mg·L-1甲基橙的脫色率為98.5％，60 min內，對106 CFU·mL-1大腸桿菌的殺菌率為

3、99.8％。
　　2)以葡萄糖(Glc)為模板，表面活性劑PEG-4000為輔助劑，一步水熱法制備了復合空心球。當n(Zn)∶n(Al)為1∶1.5，Glc與總金屬離子物質的量之比為1∶1，PEG添加量為10％，pH值為9所得前驅體經500℃焙燒4h獲得的樣品，比表面積達158.3 m2·g-1。在模擬太陽光照射60 min后，0.5 g·L-1的樣品對25 mg·L-1甲基橙的脫色率為98.7％。
　　3)以Glc為模板，

4、在PEG-4000作用下，一步水熱法合成具有多孔結構的CuO/CuAl2O4(Al2O3)復合光催化劑。研究了合成條件及制備方法對樣品晶相組成和光催化降解活性的影響。當添加10％ PEG的樣品在600℃焙燒4h，其比表面積為167.1 m2·g-1。在模擬太陽光照射下，60 min內，0.5 g·L-1樣品對25 mg·L-1甲基橙的脫色率為96.7％，與未加PEG樣品相比，對甲基橙脫色率提高了6.5％。并進一步考察了Pt、CuS助催化

5、劑修飾對CuO/Al2O3光催劑產氫活性的影響，以草酸為犧牲劑，負載1 wt.％Pt和1wt.％CuS時，CuO/Al2O3具有最佳的光催化產氫率(4.51 mmol·g-1· h-1)，分別是原樣品、Pt負載樣品和CuS負載樣品光催化產氫率的1.44、1.24和1.17倍。
　　4)采用共沉淀法合成了NiO/NiAl2O4復合光催化劑，考察了Ni與Al物質的量之比、焙燒溫度、催化劑用量及甲基橙濃度等對光催化活性的影響。當n(Ni

6、)∶n(Al)為1∶1.5、焙燒溫度為700℃時，在紫外光照射下，60 min內0.5 g·L-1樣品對25 mg·L-1甲基橙的脫色率為88％。通過負載金屬氧（硫）化物改善復合光催化劑的性能，當負載量為1％（物質的量百分數）CuO時，光催化劑活性明顯提高，與未負載樣品相比，脫色率提高了9.1％。
　　5)通過調變層板不同金屬的物質的量配比和焙燒溫度，采用水熱法獲得了組成、粒徑可控的Zn、Cu(Ni)、Al層狀雙羥基復合金屬氫氧化

7、物(LDHs)及相應的復合金屬氧化物光催化劑。[Zn2+]∶[Cu2+]∶[Al3+]為1∶2∶1，500℃下焙燒得到的ZnO/CuO/ZnAl2O4復合氧化物呈現出較好的光催化活性。在模擬太陽光照射下，0.5 g·L-1催化劑用量，60 min內對25 mg·L-1甲基橙的脫色率為93.1％。而[Zn2+]∶[Ni2+]∶[Al3+]為2∶1∶1，500℃下焙燒得到的ZnO/NiO/ZnAl2O4復合氧化物具有良好的光催化活性，0.5