固定床反應(yīng)器中丁烯氧化脫氫制丁二烯的多尺度模擬研究.pdf

1、丁烯ODH工藝是工業(yè)上生產(chǎn)橡膠原料-丁二烯的最有效方法，丁烯ODH過程的研究對于我國橡膠工業(yè)具有十分重大的意義。固定床反應(yīng)器中丁烯ODH是一個典型的氣固相催化過程，其內(nèi)部涉及到多個尺度之間的相互作用，會影響固定床反應(yīng)器的性能。為了能夠詳細地了解這一過程中各個尺度間的作用規(guī)律，以便更加有效地指導(dǎo)過程中固定床反應(yīng)器的優(yōu)化，本文建立了完整的多尺度固定床反應(yīng)器模型來預(yù)測丁烯ODH固定床內(nèi)的多尺度效應(yīng)。此外，本文還建立了規(guī)整結(jié)構(gòu)反應(yīng)器模型，同時在

2、兩種模型模擬結(jié)果的基礎(chǔ)上比較了規(guī)整結(jié)構(gòu)反應(yīng)器和傳統(tǒng)固定床反應(yīng)器的反應(yīng)器性能。
　　本文首先建立了完整的單顆粒模型，然后通過實驗數(shù)據(jù)來檢驗此模型的有效性，有效化后的單顆粒模型可以用來考察頹粒內(nèi)擴散現(xiàn)象。模擬的結(jié)果顯示粒子內(nèi)擴散現(xiàn)象較為顯著，同時顆粒內(nèi)反應(yīng)是一個由擴散控制的過程。此外，粒子內(nèi)的不穩(wěn)定狀態(tài)的時間很短，在工業(yè)反應(yīng)過程中可以忽略不計。催化劑顆粒內(nèi)外擴散阻力主要影響組分的濃度，對溫度和壓力影響較小。模型還被用來預(yù)測粒子直徑、操

3、作壓力和操作溫度等模型參數(shù)對粒子擴散的影響。結(jié)果表明:增大催化劑的直徑會使內(nèi)擴散阻力增大，但不會影響催化劑的外擴散阻力，當(dāng)催化劑直徑dp＜0.5mm時可以忽略內(nèi)擴散現(xiàn)象。操作壓力的大小不會影響內(nèi)外擴散阻力。操作溫度的增加會使內(nèi)擴散阻力和粒子表面溫度變大，但不會影響粒子表面組分濃度和表面壓力?；趩晤w粒模型模擬的結(jié)果，本章最后對單顆粒模型進行了簡化。
　　通過各個尺度間參數(shù)傳遞的方法，本文隨后將簡化的單顆粒模型與多孔介質(zhì)模型耦合起來

4、，建立了丁烯ODH的固定床多尺度模型。通過將模擬的結(jié)果與Ergun方程和實驗數(shù)據(jù)對比來檢驗此模型的有效性，然后模型可被用來考察反應(yīng)器內(nèi)擴散效應(yīng)和參數(shù)對內(nèi)部流場的影響。模擬的結(jié)果顯示粒子擴散效應(yīng)對組分的濃度分布和溫度場有著很大而影響。由于固定床的自穩(wěn)定性，反應(yīng)器可被分為三個區(qū)域:底部的擴散控制區(qū)域、中部的過渡區(qū)域和頂部的反應(yīng)控制區(qū)域，在反應(yīng)控制區(qū)域粒子擴散現(xiàn)象可以忽略不計。粒子直徑、空速和壁溫都會影響反應(yīng)器內(nèi)流場的分布，但粒徑對溫度場影響