燃燒合成低溫SCR催化劑的研究.pdf

1、選擇性催化還原（SCR）技術是控制柴油機氮氧化物（NOx）排放的主要技術之一。目前商用的V2O5/TiO2催化劑在中高溫下（300-400℃）有較高NOx還原效率。隨著法規(guī)的日益嚴格，也需要 SCR系統(tǒng)能夠在低溫下高效運行，如重型柴油車運行在怠速和冷啟動的工況和船舶低速機的SCR系統(tǒng)安置于增壓器后面，以及電廠把SCR反應器布置在煙氣除塵和脫硫裝置后面。因此，開發(fā)低溫 SCR催化劑成為環(huán)境催化領域的重要研究方向。溶液燃燒合成法和火焰合成法

2、能夠合成納米材料，有利于改善催化劑的物理化學結構，提高催化劑的低溫活性。本文主要圍繞催化劑配方和制備方法開展研究，開發(fā)在低溫下（<250℃）具有高活性的NH3-SCR催化劑。
　　（1）以Cu元素為活性元素，采用溶液燃燒合成法制備了低溫性能良好的Ti0.75Ce0.15Cu0.05W0.05O2-δ催化劑，并對Ti0.75Ce0.15Cu0.05W0.05O2-δ催化劑進行了反應動力學實驗，得出該催化劑反應速率常數(shù)和表觀活化能。采

3、用原位漫反射紅外傅立葉變換光譜（in situ DRIFTS）研究了該催化劑的反應機理，認為該催化劑上的SCR反應遵循Eley-Rideal反應進行，且Lewis酸性位上吸附的NH3具有較強的活性。
　?。?）對Ti0.75Ce0.15Cu0.05W0.05O2-δ催化劑進行優(yōu)化設計，全面研究了制備因素對催化劑性能和結構的影響，實驗結果表明以甘氨酸為燃料制備的催化劑孔結構較多，顆粒小，低溫性能較高，且燃料與氧化劑的比例（F/O）越

4、高，合成的催化劑的低溫性能越好。根據結果優(yōu)化了合成的催化劑并進行了SO2耐久測試，發(fā)現(xiàn)該催化劑在尾氣中50 ppm SO2條件下具有良好的抗硫性能。
　?。?）發(fā)展了預混火焰合成SCR催化劑技術，從制備方法上對釩基催化劑進行改進，采用火焰合成法制備了納米級別的TiVO催化劑。全面研究了釩負載量、載氣流量和種類、轉盤轉速、前驅物濃度以及轉盤距燃燒器出口的距離對催化劑結構和性能的影響，并結合Chemkin計算討論了催化劑顆粒的形成規(guī)律

5、，得出前驅物濃度越大，顆粒碰撞率增大，形成的顆粒粒徑較大，以及較低火焰溫度和較長的停留時間也會使合成催化劑顆粒較大。因此以轉速300rpm，載氣Ar流量17L/min，前驅物濃度304ppm，轉盤至燃燒器出口距離20mm，優(yōu)化合成了釩負載量6.35wt.%的Ti0.9V0.1O2-δ催化劑，該催化劑在200℃-400℃的寬溫度窗口內，NO轉化效率一直保持在90%以上。
　?。?）將預混火焰合成技術與溶液燃燒合成技術進行了對比研究，