金屬離子為模板合成分子開環(huán)結(jié)的研究.pdf

1、拓撲紐結(jié)結(jié)構(gòu)在許多天然生物大分子中都有存在，比如DNA和某些蛋白質(zhì)就具有拓撲紐結(jié)的結(jié)構(gòu)。但人工合成拓撲分子紐結(jié)仍然是一項非常具有挑戰(zhàn)的研究。文章首章介紹了紐結(jié)理論的概要以及化學(xué)拓撲學(xué)等概念，對紐結(jié)的分類和拓撲學(xué)性質(zhì)進行了詳細說明。并介紹了拓撲紐結(jié)的研究現(xiàn)狀以及最新拓撲紐結(jié)的合成典型例子。
　　文章第二章介紹了合成含有二醛基聯(lián)吡啶單位的配體與含有端位氨基的橋化合物。并將二醛基配合物和氨基橋化合物通過形成席夫堿從而合成拓撲分子紐結(jié)的實

2、驗。另外，本章同時介紹了合成帶有二氨基聯(lián)吡啶的配體以及2，6-二醛基吡啶配體，將兩種配體同樣通過形成席夫堿再與金屬鋅離子誘導(dǎo)配位合成分子紐結(jié)的嘗試。由于這兩個金屬離子誘導(dǎo)合成分子結(jié)的體系由于交聯(lián)現(xiàn)象并未獲得成功，故催生了合成含三個聯(lián)吡啶的長鏈配體（L1和L2），這種長鏈配體由聯(lián)吡啶配體單位與六元環(huán)橋化合物通過Mitusunobu反應(yīng)得到，它將每一個吡啶配體單位和橋化合物以共價鍵的形式連接起來，這樣就避免了配體單位的自身交聯(lián)。最后對目標化

3、合物進行了1HNMR、13C NMR以及高分辨質(zhì)譜等結(jié)構(gòu)表征。
　　第三章則介紹了利用合成的長鏈配體L1與L2在金屬鋅離子和亞鐵離子誘導(dǎo)作用下合成空間穿梭的分子開結(jié)。并分別對鋅離子分子開結(jié)與亞鐵離子分子開結(jié)的結(jié)構(gòu)以及性質(zhì)進行了初步研究。同時，為了得到更為復(fù)雜的分子紐結(jié)，我們設(shè)計合成了端位疊氮基的橋化合物L(fēng)3。在接下來的實驗工作中，我們將設(shè)計制備出端位帶有炔基的長鏈配體來組裝分子開結(jié)，這樣我們就能通過1，3-偶極環(huán)加成將分子開結(jié)與端