納米α-Fe2O3-TiO2薄膜的制備及其光解水制氫研究.pdf

1、利用太陽能光催化分解水制氫是一種獲得可再生能源和清潔能源的有效方法。納米α-Fe2O3材料因具有儲量豐富、性質(zhì)穩(wěn)定、無毒和光催化活性的特點(diǎn)而成為了目前新型光解水材料的研究熱點(diǎn)之一。α-Fe2O3的禁帶寬度Eg約為2.1eV，最大光吸收波長在590 nm，其較窄的禁帶寬度能夠使其吸收利用絕大多數(shù)的太陽光。但納米α-Fe2O3材料的廣泛工業(yè)應(yīng)用仍受到幾方面的制約，如導(dǎo)電性差；空穴擴(kuò)散路程短（約2-4nm）；目前所制備的α-Fe2O3的粒徑較

2、大；基于原子層沉積、化學(xué)氣相沉積等方法制備的氧化鐵薄膜對設(shè)備要求較高，制備工藝復(fù)雜，成本高等。
　　本文以制備超小顆粒、超薄α-Fe2O3薄膜入手，用較簡單的兩相分離的水解溶劑熱界面反應(yīng)(水熱法)，使溶解于正丁醇溶液中α-Fe2O3的前驅(qū)體乙酰丙酮鐵，在界面與氨水反應(yīng)，制得粒徑為5-8nm的α-Fe2O3。超細(xì)納米α-Fe2O3可以促進(jìn)光生少數(shù)載流子在液體界面處的高效傳輸。
　　通過旋涂法在FTO導(dǎo)電玻璃上負(fù)載了不同厚度的T

3、iO2納米薄膜，然后通過水熱法，在TiO2修飾的FTO上層層沉積超薄?-Fe2O3薄膜。研究了不同TiO2薄膜厚度對?-Fe2O3薄膜結(jié)構(gòu)特征、光譜吸收和光電性能的影響，結(jié)果表明TiO2薄膜顯著促進(jìn)?-Fe2O3薄膜的光解水制氫光電流密度。旋涂濃度為1.0mgTiO2/mL乙醇時(shí)，所制備的1.0-TiO2薄膜厚度為16nm，對所制備?-Fe2O3/TiO2光解水制氫光電流促進(jìn)作用最為明顯。我們認(rèn)為TiO2的主要作用是活化?-Fe2O3與

4、 FTO之間的死體積，還可以吸附更多的?-Fe2O3，以增強(qiáng)對可見光的吸收。基于FTO和1.0-TiO2上分別沉積四次?-Fe2O3，本文詳細(xì)分析了TiO2對?-Fe2O3光電流的促進(jìn)作用。
　　隨后研究了水熱法制備?-Fe2O3薄膜重復(fù)沉積次數(shù)對其光電化學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)在1.0-TiO2上循環(huán)沉積四次?-Fe2O3的薄膜光電流最大，在1.5V vs. RHE處的光電流密度達(dá)到0.683mA/cm2。對?-Fe2O3/TiO2進(jìn)

5、行了Co-Pi表面修飾，發(fā)現(xiàn)采用光電化學(xué)法沉積Co-Pi200s后，分解水制氫的開路電壓左移0.35V，同時(shí)也可獲得較高的光電流。
　　將所制備光陽極進(jìn)行串聯(lián)測試，四塊串聯(lián)后，在1.5 V vs. RHE下的光電流為1.53 mA/c m2。最后在線收集最優(yōu)光陽極光解水制氫的氫氣產(chǎn)量，在3 h里，制氫光電流為0.68 mA/cm2，基本沒有下降。表明我們所制備的納米α-Fe2O3/TiO2薄膜在可見光電催化制氫過程中是非常穩(wěn)定和高