片形及柱形氮化碳的制備及其光催化還原CO2性能的研究.pdf

1、近年來，化石燃料的嚴重短缺以及環(huán)境污染問題使得人工光合作用引起了科研工作者的廣泛關注，光催化還原CO2將其轉(zhuǎn)化成太陽能燃料被認為是解決能源危機以及環(huán)境問題的最好方法之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其獨特的電子能帶結構和優(yōu)異的化學穩(wěn)定性，被作為一種不含金屬組分、廉價穩(wěn)定的光催化劑，成為光催化領域的研究熱點。通過對C3N4進行微觀結構的調(diào)控和優(yōu)化來改善其太陽能利用率低以及光生電子-空穴復合率高等不足，從而提高催化活性。
　　本論

2、文在不破壞半導體光催化材料基本化學結構基礎上，通過簡單的方法制備了不同形貌的氮化碳光催化材料，通過場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、紫外-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)、X射線光電子能譜(XPS)、Brunauer-Emmett-Teller(BET)比表面積測試等對該光催化劑進行表征，結合其在可見光下光催化還原CO2的活性測試，研究其光催化還原CO2的能力。
　　采用熱縮

3、聚法將尿素經(jīng)高溫煅燒生成石墨相C3N4(U-C3N4)，采用98％濃硫酸經(jīng)不同時間酸處理，超聲剝離后得到不同程度剝離的片形氮化碳(C3N4-acid-t)。研究其物理化學性質(zhì)和可見光催化還原CO2生成CO、CH4和CH3OH的活性。結果表明酸處理和超聲剝離后的催化劑提高了產(chǎn)物產(chǎn)量、量子產(chǎn)率(QY)、能量投入產(chǎn)出比(EROEI)和催化劑轉(zhuǎn)換數(shù)(TON)，其中最佳催化劑的制備條件為酸處理8h，超聲剝離8h。催化劑光催化還原CO24h后生成的

4、CO、CH4和CH3OH量分別為7.99、9.29、1.40μmol g-1，相應的QY和EROEI為0.58‰、0.17‰。這是由于硫酸破壞了層狀堆積的U-C3N4相互間的分子間作用力，形成片形C3N4-acid-t，增加了催化劑與反應物的接觸面積以及參與反應的光催化劑表面活性位數(shù)量。
　　以U-C3N4為前軀體，經(jīng)過不同時間的堿水熱處理后，首次制備六棱柱形的C3N4(H-C3N4)。采用多種表征方法對樣品的形貌、結構、光催化性