微型流化床內原位焦炭水蒸氣氣化動力學實驗研究.pdf

1、煤氣化符合煤高效清潔利用的要求。煤氣化包括煤熱解和焦炭氣化兩個不同的反應階段，通常將二者解耦研究。目前大部分研究者采用自制實驗裝置制焦，而后利用熱重法分析焦炭的反應性，分析過程繁瑣，分析效率較低；且存在焦炭降溫再升溫的熱處理過程。
　　本文應用微型流化床多階段反應分析儀研究原位焦炭水蒸氣氣化反應動力學。采用瞬時進料，顆?？蛇_103-104℃/min的升溫速率；微型流化床增強傳熱傳質，可最大程度抑制擴散的影響。熱解和氣化兩個過程均在

2、本儀器的微型流化床層中進行：反應器升溫至設定熱解溫度后，一股脈沖壓縮氣攜帶10±0.2mg煤粉進入反應器，進行熱解。熱解階段結束后，反應器降溫至焦炭氣化的溫度；然后將反應器內的惰性氣氛切換至水蒸氣氣氛，繼而進行焦炭的水蒸氣氣化反應。此分析過程避免了焦炭的急冷和再升溫過程，保持了焦炭的原位反應性。
　　本文研究了溫度（800～1000℃）和水蒸氣濃度（15~45％）對神華（補連塔）煙煤、準東次煙煤的1000℃熱解原位焦炭氣化反應性的

3、影響。結果表明，隨著溫度升高，氣化反應速率明顯加快。隨著水蒸氣濃度增加，氣化速率也相應提高。當水蒸氣濃度高于25%后，水蒸氣濃度的增加對焦炭氣化反應速率的影響變得較弱。準東煤的原位焦反應性明顯高于神華煤的原位焦。應用等轉化率法計算反應活化能，四種水蒸氣濃度條件下原位焦氣化反應的活化能相近。應用縮核模型和隨機孔模型計算活化能和指前因子，其計算結果幾乎一致且與等轉化率法算得的活化能極為接近。本文對比了原位焦和非原位焦的反應性。兩種煤在100

4、0℃條件下熱解，生成的原位焦炭和非原位焦炭在不同氣化溫度下與濃度為25%的水蒸氣發(fā)生氣化反應。相比于原位焦，非原位焦在熱解階段結束后，經歷了一個額外的降溫、恒溫、再升溫的過程。實驗結果表明，原位焦的反應性明顯高于非原位焦。相同轉化率下，原位焦的反應速率高于非原位焦。1000℃條件下，準東煤焦與25%濃度水蒸氣反應，相同時刻，轉化率最大相差13%；降溫再升溫熱處理降低了原位焦的反應性。還對比了原位焦和非原位焦氣化反應過程中的動力學參數，均