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文檔簡介
1、化學環(huán)境污染嚴重影響人類的生存和經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展。因此,迫切需要開發(fā)高效、綠色和低成本的環(huán)保新技術。已有研究表明,光催化技術能利用太陽光和分子氧,在常溫常壓條件下,將有機污染物徹底礦化為CO2和相應的無機離子。與常規(guī)催化技術相比,光催化技術具有廣闊的應用前景,是一種綠色的環(huán)境治理技術。但是,該技術仍未得到大規(guī)模工業(yè)化應用。因此,探索光催化機理、尋找高性能催化材料和提高光催化效率仍然是當前光催化領域的重要任務。 本論文以環(huán)境中難
2、以降解的有機染料X3B、苯酚和致癌物Cr(VI)為目標污染物,研究了雜多酸(POM)和氮摻雜TiO2(N-TiO2)的光催化活性及其影響因素。論文共分為四章,第一章介紹了半導體光催化的基本原理和研究進展,重點放在N-TiO2的可見光光催化,第二章介紹了多酸化學和光催化研究的進展。 第三章研究了活化溫度和氟離子對N-TiO2的紫外光和可見光活性的影響。通過XRD、XPS、固體紫外漫反射光譜和比表面積,研究了催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、摻雜
3、N存在狀態(tài)、光譜吸收等性質(zhì)。通過苯酚的光催化降解和ESR技術,考察了催化劑的活性和反應過程中的活性物種。結(jié)果表明,摻入的N以O-Ti-N形式存在,提高了銳鈦礦晶型的穩(wěn)定性。在苯酚光催化降解過程中,N-TiO2均具有紫外光和可見光活性,活化溫度影響很大,涉及-OH和超氧自由基。在懸浮液中加入氟離子,能夠顯著提高TiO2和N-TiO2在紫外區(qū)的光催化效率。 第四章是本文的重點。以H3PW12O40(PW)和H4SiW12O40(S
4、iW)為POM催化劑,以波長大于320nm的高壓氙燈為光源,研究了混合水溶液中X3B光致降解和Cr(Ⅵ)光致還原。結(jié)果表明,POM-X3B-Cr(Ⅵ)三元體系的反應效率高于POM-X3B和POM-Cr(Ⅵ)二元體系,PW的光活性高于SiW,且X3B光降解和Cr(Ⅵ)光還原之間存在明顯的協(xié)同作用。通過考察各組分起始濃度以及N2、O2、H2O2和乙醇的影響,我們發(fā)現(xiàn),激發(fā)態(tài)POM與H2O反應產(chǎn)生雜多藍POM和羥基自由基·OH是反應的決速步驟
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