天然氣再燃-先進再燃脫硝的化學動力學模擬與實驗研究.pdf

1、燃煤氮氧化物是大氣污染源之一，其大量排放嚴重威脅了人類的健康和生存環(huán)境，控制其排放勢在必行。天然氣先進再燃以其脫硝效率高、對鍋爐燃燒影響小、改造費用低等優(yōu)點而成為研究熱點。本文利用化學動力學模擬和實驗兩種方法研究了不同因素對天然氣再燃、先進再燃脫硝效率的影響規(guī)律，并分析了相應機理，以期為天然氣先進再燃技術的發(fā)展和應用提供借鑒。 首先，本文在建立物理模型基礎上，選取GRI3．0機理模擬不同因素對天然氣再燃脫硝效率的影響規(guī)律，并分

2、析了天然氣再燃脫硝機理，結(jié)果表明：天然氣再燃可以獲得50％～70％的脫硝效率，多種影響脫硝效率的因素均存在最佳取值范圍。隨反應溫度的升高，CH4脫硝效率先升高后降低，最佳溫度范圍為1050℃～1100℃；較低的過量空氣系數(shù)（SR）利于CH4還原NO，但當SR<0．3時脫硝效率有所下降，推薦CH4再燃適合的SR范圍為0．7～0．8；隨天然氣與NO比例（NG/NO）的增加，脫硝效率先快速增加，然后趨于平緩，NG/NO最佳范圍為3～4；NO初

3、始濃度對CH4再燃脫硝效率的影響較小，但少量C2H6存在時，天然氣再燃脫硝效率隨NO初始濃度的增加而增加；再燃停留時間越長脫硝效率越高，但超過0．3s后，增加幅度明顯降低。通過敏感性分析發(fā)現(xiàn)，影響天然氣再燃的還原基團主要是CHi和NHi，它們均源自再燃燃料，影響NO還原的主要中間物質(zhì)為HCN和HCCO。 其次，本文結(jié)合再燃和選擇性非催化還原NO的兩種機理，建立天然氣先進再燃反應機理，模擬不同因素對天然氣先進再燃脫硝效率的影響規(guī)

4、律，并分析了天然先進再燃機理。結(jié)果表明：相同工況下，天然氣先進再燃脫硝效率比再燃脫硝效率高出20～30個百分點。影響天然氣先進再燃脫硝效率的因素存在最佳取值范圍，與再燃最佳參數(shù)相比，再燃溫度、過量空氣系數(shù)和NG/NO都有所降低，分別為1050℃、0．6～0．7和2～3，而最佳再燃區(qū)停留時間變化不大。CH4先進再燃脫硝效率隨NO初始濃度的增加而增加，當NO初始濃度超過800×10—6后，脫硝效率增加趨勢變的平緩；1050℃下的最佳氨氮摩爾

5、比（NSR）約為1，低于該溫度時，相同脫硝效果條件下的NH3消耗量增加。再燃燃料添加C2H6有利于提高反應速率和脫硝效率，且脫硝效率隨C2H6比例的增加而增加。另外，C2H6的加入可以使最佳再燃反應溫度降低大約50℃，并且有利于拓寬相同SR下的最佳再燃溫度窗口，拓寬最佳SR范圍，節(jié)省再燃燃料。通過敏感性分析發(fā)現(xiàn)，天然氣先進再燃中NHi對NO的還原起著重要的作用，該物質(zhì)主要來自NH3在有氧條件下的分解和烴基的轉(zhuǎn)化。另外，由于鏈式反應生成的