SnO2對CeO2-TiO2催化劑SCR脫硝性能促進作用的研究.pdf

1、隨著我國工業(yè)化的發(fā)展，化石燃料等能源得到更加廣泛的應(yīng)用，我國以煤炭為主的能源結(jié)構(gòu)在短時間內(nèi)難以改變。煤炭燃燒產(chǎn)生的氮氧化物大量的排放到空氣中，引發(fā)了一系列的環(huán)境問題，如酸雨、臭氧層破壞、溫室效應(yīng)及霧霾等，使得人類的生存環(huán)境愈加嚴(yán)峻。因此，近幾年來，氮氧化物的減排技術(shù)得到了越來越廣泛的研究，其中一些減排效果好的技術(shù)已在實際中得到了應(yīng)用。在眾多的氮氧化物控制技術(shù)中，選擇性催化還原技術(shù)（SCR）被認為是最為經(jīng)濟有效的控制技術(shù)，催化劑是SCR法

2、的核心和關(guān)鍵，性能優(yōu)異穩(wěn)定的催化劑可以大大提高催化效率。
　　本文在實驗室利用共沉淀法研制出了一種新型的SCR脫硝催化劑，以CeO2為活性組分，SnO2為助劑，TiO2為載體。研究的主要目的是利用SnO2對CeO2-TiO2催化劑進行改性和優(yōu)化，提高催化劑在中低溫度下的催化性能及抗硫抗水性能，并結(jié)合不同表征的實驗結(jié)果對催化劑的理化性質(zhì)進行研究，揭示SnO2對催化劑的脫硝性能產(chǎn)生促進作用的內(nèi)在原因。
　　本文首先對催化劑進行了

3、脫硝效率測試，結(jié)果表明，SnO2的添加能夠提高催化劑CeTi的脫硝效率，當(dāng)CeO2：SnO2為2:1時，催化劑的脫硝性能最佳，在中低溫（160℃~280℃）時能夠達到一個較為滿意的脫硝效率，在高溫（280℃~400℃）時的脫硝效率能夠保持在90％以上。其次考察了不同的反應(yīng)條件對催化劑Ce2Sn1的影響，如空速、氧氣濃度和反應(yīng)時間，實驗結(jié)果表明催化劑Ce2Sn1對空速變化有著良好的適應(yīng)性，在5%~6%的氧氣濃度時能夠達到最高的脫硝效率，隨

4、著反應(yīng)時間的進行，催化劑的脫硝效率較為穩(wěn)定。然后比較了催化劑Ce2Sn1和催化劑CeTi的抗硫抗水性，結(jié)果表明由于SnO2的加入，催化劑Ce2Sn1的抗硫抗水性能得到了提高。最后對催化劑進行了表征分析，包括氮氣吸附脫附（N2 adsorption-desorption）、X射線衍射譜（XRD）、拉曼光譜分析（Raman）分析、X射線光電子能譜分析（XPS）和氫氣程序升溫還原（H2-TPR）。N2吸附脫附的結(jié)果表明，與兩種二元催化劑相比，

5、三元催化劑Ce2Sn1具有最高的比表面積和最大的孔容；XRD和Raman的結(jié)果共同證明了SnO2的加入降低了催化劑的結(jié)晶度，抑制了TiO2晶型的生長，并產(chǎn)生了有利于SCR反應(yīng)進行的氧空位；XPS的結(jié)果表明，SnO2的加入不僅能夠提高Ce3+的含量，而且能夠增加表面吸附氧的濃度，兩者共同對催化劑脫硝效率產(chǎn)生促進作用；TPR的結(jié)果表明，SnO2與CeO2之間的協(xié)同作用產(chǎn)生了新的表面氧物種，提高了催化劑的氧化還原能力。此外，對催化劑Ce2Sn