輝光放電等離子體降解水中有機污染物與還原六價鉻的研究.pdf

1、輝光放電等離子體水處理技術(shù)是近十余年發(fā)展起來的具有工藝靈活，放電電壓低，適合處理高含鹽量廢水和無二次污染的新型水處理高級氧化技術(shù)。目前輝光放電等離子體降解水中有機污染物尚存在能量利用率較低的缺點。本論文利用加入鐵鹽催化放電過程中產(chǎn)生的過氧化氫生成羥基自由基來加速有機物的降解，以提高等離子體的能量利用效率。實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)鐵離子的催化效果優(yōu)于亞鐵離子，本研究為Fenton試劑處理有機廢水提供了新的思路。
　　 鉻化合物廣泛應(yīng)用于電鍍，

2、制革，冶金等行業(yè)。這些工業(yè)在生產(chǎn)過程中排放出大量的含鉻廢水，其中含有強致癌性的六價鉻。常規(guī)含鉻廢水的治理方法需要大量的還原劑并產(chǎn)生二次污染。本論文首次運用輝光放電等離子體誘導(dǎo)還原模擬含鉻廢水中六價鉻，發(fā)現(xiàn)輝光放電等離子體能有效地將六價鉻還原為三價鉻，為等離子體在水中有毒重金屬的還原去除開拓了新領(lǐng)域。
　　 本論文分為兩部分共五章：
　　 第一章介紹了典型等離子體水處理工藝及基本原理，比較了各種等離子體水處理技術(shù)的優(yōu)缺點；

3、并討論了含鉻廢水的治理方法現(xiàn)狀和未來的發(fā)展趨勢。
　　 第二章以硝基苯水溶液為模擬廢水，考察了污染物初始濃度、電流、電壓和溶液體積等實驗參數(shù)對硝基苯輝光放電等離子體降解的影響；比較了高壓脈沖放電和輝光放電在硝基苯的去除和過氧化氫的生成方面的能量效率；探討了硝基苯的降解機理。結(jié)果表明無催化劑條件下硝基苯降解遵守一級反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律，在450—550V之間，一級反應(yīng)速率常數(shù)與放電電流成正比，與溶液體積成反比。當(dāng)電壓低于450 V時，速

4、率常數(shù)急劇降低：pH值對降解沒有明顯的影響：主要中間產(chǎn)物為硝基苯酚，苯酚，1，3—二硝基苯、羧酸、硝酸根和亞硝酸根，最終產(chǎn)物是硝酸根離子、水和二氧化碳。降解過程中有過氧化氫生成，鐵鹽對硝基苯降解有明顯的催化作用。
　　 第三章考察了電解質(zhì)種類、自由基清除劑、催化劑等條件對雙酚A降解及過氧化氫生成的影響。結(jié)果表明在氯化鈉電解質(zhì)溶液中雙酚A降解速率最大，但過氧化氫生成速率最低。自由基清除劑對雙酚A的降解和過氧化氫的生成有抑制作用，三

5、價鐵離子的催化作用優(yōu)于亞鐵離子。鐵鹽存在時雙酚A降解的中間產(chǎn)物量比較高，無鐵鹽存在時降解中間產(chǎn)物主要為羧酸。研究發(fā)現(xiàn)輝光放電等離子體降解雙酚A的能量效率高于光催化。
　　 第四章系統(tǒng)地研究了鐵鹽對輝光放電等離子體降解苯酚的催化作用，結(jié)果表明在放電過程中有大量過氧化氫生成，三價鐵離子的催化效果優(yōu)于二價鐵離子。原因是輝光放電等離子體產(chǎn)生了羥基自由基和過氧化氫，羥基自由基與苯酚反應(yīng)生成二羥基環(huán)己二烯自由基，該自由基有還原性，能將鐵離子

6、還原成亞鐵離子，亞鐵離子與過氧化氫反應(yīng)生成更多的羥基自由基，如此循環(huán)。在鐵鹽存在下，中間產(chǎn)物主要為對苯二酚，鄰苯二酚和對苯醌。
　　 第五章嘗試運用輝光放電等離子體還原模擬含鉻廢水中的六價鉻，考察了電壓、pH值和自由基清除劑對六價鉻還原的影響并對其機理進行了初步的解釋。結(jié)果發(fā)現(xiàn)輝光放電等離子體能有效地誘導(dǎo)還原模擬廢水中的六價鉻為三價鉻，降低pH值和加入羥基自由基清除劑有利于還原。在溶液初始pH值為2，和100 mg/L苯酚存在的