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文檔簡介
1、多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是環(huán)境中常見污染物,因其在環(huán)境中難降解、持久性和具有較強(qiáng)的“三致”效應(yīng),其生物地球化學(xué)行為倍受關(guān)注。作為一類典型的憎水性有機(jī)污染物,PAHs特別易于被顆粒物吸附,因此進(jìn)入水環(huán)境中的PAHs最終富集于沉積物中。河口作為海陸的交錯(cuò)地區(qū),匯集海、陸兩個(gè)來源的污染物。與此同時(shí),河口擁有大量的底棲動(dòng)物,它們的攝食、爬行、避敵、掘穴和建造棲所等活動(dòng)會(huì)改變沉積物結(jié)構(gòu)
2、,這一過程稱為生物擾動(dòng)。生物擾動(dòng)顯著改變沉積物的物理、化學(xué)和生物性質(zhì),從而改變沉積物中污染物的生物地球化學(xué)行為。本論文采用野外調(diào)查與室內(nèi)微宇宙模擬實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法系統(tǒng)研究了生物擾動(dòng)對河口沉積物中PAHs環(huán)境行為的影響,并對有關(guān)機(jī)理進(jìn)行了探討。
利用微宇宙示蹤技術(shù),定量研究了天津北塘河口優(yōu)勢底棲動(dòng)物,天津厚蟹(Helice tientsinensis)、沙蠶(Nereis diversicolor)、青蛤(Cyclina s
3、inensis)和泥螺(Bullacta exarata)對沉積物的擾動(dòng)作用。結(jié)果表明,不同底棲動(dòng)物的擾動(dòng)作用不同,對表層沉積物的擾動(dòng)強(qiáng)度(擴(kuò)散系數(shù),10-3cm2/d)大小依次為沙蠶(2.95)>天津厚蟹(1.00)>青蛤(0.78)>泥螺(0.35)>對照(0.05);對深層沉積物則是天津厚蟹(3.10)>沙蠶(2.33)>青蛤(0.28)>泥螺(0.15)>對照(0.05)??梢?在北塘河口,對沉積物擾動(dòng)強(qiáng)度最大的是天津厚蟹。
4、r> 在天津北塘河口附近采集代表不同擾動(dòng)程度的不同類型的沉積物,包括來自沒有厚蟹活動(dòng)的對照區(qū)和有厚蟹活動(dòng)的擾動(dòng)區(qū)(又分蟹洞內(nèi)和蟹洞外),研究生物擾動(dòng)對河口沉積物中PAHs分布的影響。結(jié)果表明,3種類型的沉積物中總PAHs含量為蟹洞外(2722 ng/g)>蟹洞內(nèi)(1239 ng/g)>對照區(qū)(1173 ng/g),單個(gè)PAHs(InP和BgP除外)也呈現(xiàn)同樣的變化趨勢。根據(jù)質(zhì)量平衡計(jì)算了擾動(dòng)區(qū)蟹洞內(nèi)和蟹洞外沉積物PAHs含量的差異
5、,結(jié)果表明,生物擾動(dòng)造成了蟹洞內(nèi)500/0總PAHs的消失,除了Fla、InP和BgP之外,各PAHs也有不同程度的消失。生物擾動(dòng)一方面增強(qiáng)沉積物中PAHs向間隙水釋放,由此造成沉積物中PAHs向海洋輸送;另一方面,生物擾動(dòng)促進(jìn)微生物降解PAHs。此外,厚蟹還富集部分PAHs。因此,生物擾動(dòng)顯著影響沉積物中PAHs的分布。
為了驗(yàn)證野外研究發(fā)現(xiàn)的生物擾動(dòng)促進(jìn)PAHs從沉積物相向水相釋放的結(jié)論,利用室內(nèi)微宇宙研究生物擾動(dòng)對河
6、口沉積物PAHs釋放的影響。結(jié)果表明,生物擾動(dòng)促進(jìn)沉積物再懸浮,在此過程中向水相釋放PAHs;與此同時(shí),生物活動(dòng)提高上覆水中的溶解性有機(jī)質(zhì)含量,促進(jìn)PAHs從懸浮物及表層沉積物發(fā)生解吸,從而顯著提高上覆水中溶解態(tài)PAHs含量。由此證明了野外研究的結(jié)論,生物擾動(dòng)促進(jìn)沉積物中PAHs向水體釋放。
由于溶解態(tài)PAHs能被生物所利用,因此這些被釋放出來的溶解態(tài)PAHs具有潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。在室內(nèi)微宇宙,利用半透膜被動(dòng)采樣技術(shù)(Sem
7、i-permeablemembrane device,SPMD)評(píng)價(jià)了生物擾動(dòng)對沉積物中PAHs生物有效性的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),在生物擾動(dòng)的沉積物中,SPMD富集的總PAHs量顯著高于沒有生物擾動(dòng)的,各單個(gè)PAHs具有同樣的規(guī)律。SPMD-沉積物累積因子(SSAF)結(jié)果表明,低、中環(huán)PAHs的SSAF值在生物擾動(dòng)處理中高于無生物擾動(dòng)的;而高環(huán)PAHs的則在生物擾動(dòng)處理中低于無生物擾動(dòng)的。由此可見,生物擾動(dòng)增加了低、中環(huán)PAHs的生物有效性,
8、而對高環(huán)PAHs,影響不顯著,這是因?yàn)槿芙庑杂袡C(jī)質(zhì)結(jié)合態(tài)的PAHs不具有生物有效性。
在室內(nèi)微宇宙中研究生物擾動(dòng)對沉積物中PAHs生物降解的影響,發(fā)現(xiàn)厚蟹通過排泄、降低沉積物粒度等方式增加沉積物中的有機(jī)質(zhì)含量。由于有機(jī)質(zhì)含量的增加,促進(jìn)微生物繁殖,顯著提高微生物的數(shù)量,進(jìn)而提高微生物對沉積物中PAHs的降解能力。與無生物擾動(dòng)相比,生物擾動(dòng)提高降解率高達(dá)3.3-4倍,但生物降解主要發(fā)生在低、中環(huán)(尤其是3環(huán))PAHs。此外,
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