部分亞硝化-厭氧氨氧化系統(tǒng)中N2O的宏觀釋放規(guī)律與污泥基團(tuán)內(nèi)微觀產(chǎn)生機(jī)制研究.pdf

1、N2O是一種強(qiáng)溫室氣體，其溫室效應(yīng)是CO2的265倍。研究發(fā)現(xiàn)：廢水生物脫氮過(guò)程是N2O重要的釋放源，導(dǎo)致 N2O由水環(huán)境轉(zhuǎn)嫁至大氣環(huán)境中。因此，廢水生物脫氮過(guò)程中 N2O的產(chǎn)生機(jī)制與減量化控制成為本領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一?；趨捬醢毖趸亩坛躺锩摰に囀墙陙?lái)開(kāi)發(fā)的新型脫氮工藝，因其簡(jiǎn)潔高效的優(yōu)點(diǎn)，具有良好的應(yīng)用前景。然而，該工藝在低氧高氨環(huán)境下運(yùn)行往往會(huì)引起N2O的大量釋放。本文以部分亞硝化和厭氧氨氧化系統(tǒng)為研究對(duì)象，從宏觀層面研究了

2、系統(tǒng)中 N2O的釋放規(guī)律。同時(shí)，研發(fā)并制備出分離式 N2O微電極，以從微觀層面研究污泥基團(tuán)內(nèi)部N2O產(chǎn)生機(jī)制。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴研發(fā)并制備了尖端直徑為50~60μm的Clark型分離式N2O微電極(ZL201310393885.1與ZL201310395421.4)，微電極由錐形玻璃管電極和套接于其下端的外部管狀錐形玻璃套管構(gòu)成。該微電極響應(yīng)時(shí)間(t90)為9 s，使用壽命約為20 d，在檢測(cè)限范圍的0~800μmol?

3、L-1內(nèi)具有良好工作性能。⑵以人工配制無(wú)機(jī)高氨廢水為對(duì)象，接種普通活性污泥，在SBR中通過(guò)調(diào)控曝氣量與進(jìn)水氨氮濃度的方式實(shí)現(xiàn)了部分亞硝化的啟動(dòng)。穩(wěn)定運(yùn)行期間，進(jìn)水NH4+-N濃度為600±10 mg?L-1，出水 NH4+-N和 NO2?-N濃度分別為277.15±25 mg?L-1和293.79±29 mg?L-1(NO2?/NH4+=1.06±0.08)，可為后續(xù)Anammox工藝提供合適的進(jìn)水條件。利用PCR-DGGE技術(shù)對(duì)系統(tǒng)中

4、微生物種群結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，結(jié)果表明：系統(tǒng)中主要微生物除氨氧化菌Nitrosomona sp.外，還檢測(cè)到Comamonas sp.、Flavobacteria sp.和Acidovorax sp.等具有反硝化功能的異養(yǎng)細(xì)菌。⑶研究了SBR部分亞硝化系統(tǒng)典型周期N2O的釋放規(guī)律與污泥基團(tuán)內(nèi)N2O產(chǎn)生特征情況，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：曝氣初期(0~50 min)釋放的N2O濃度呈現(xiàn)先升高后降低的變化趨勢(shì)。曝氣第10 min氣態(tài)N2O濃度達(dá)到峰值的802.0

5、9 ppmv；曝氣中后階段(50~320 min)，釋放的N2O濃度由203.68 ppmv逐步回升至355.27 ppmv。利用微電極技術(shù)獲得了曝氣初期、中期、后期及沉淀階段污泥基團(tuán)內(nèi)N2O產(chǎn)生演化規(guī)律，結(jié)果表明：從曝氣初期到沉淀結(jié)束時(shí)污泥基團(tuán)內(nèi)N2O凈體積生成速率呈逐步增大趨勢(shì)(由0.92μmol?cm3?h-1升至3.50μmol?cm3?h-1)。結(jié)合宏觀與微觀現(xiàn)象表明：曝氣初期 N2O濃度峰值主要是由上周期沉淀階段所產(chǎn)生的N2

6、O經(jīng)吹脫作用所致；隨著氨氧化進(jìn)行，NO2?累積能提高N2O的凈體積生成速率。⑷通過(guò)添加化學(xué)抑制劑ATU和DCD，利用批式試驗(yàn)研究了不同基質(zhì)(NH4+、NO2?、NO3?、NH2OH及其組合)與環(huán)境條件(好氧和缺氧)下N2O的釋放規(guī)律，結(jié)果表明：系統(tǒng)中 N2O釋放主要來(lái)源于氨氧化和 NO2?還原兩個(gè)途徑；當(dāng) NH4+與NO2?共存時(shí)能顯著增加N2O釋放量。⑸在限氧條件下，研究了DO濃度對(duì)部分亞硝化系統(tǒng)中N2O的釋放影響，結(jié)果表明：當(dāng) DO

7、濃度由0.85 mg?L-1降至0.60和0.35 mg?L-1時(shí)，N2O釋放因子(N2O-N/TNinf)由0.57％升至1.81%和2.35%。利用微電極技術(shù)研究了不同DO濃度下污泥基團(tuán)內(nèi)N2O的產(chǎn)生規(guī)律與途徑，結(jié)果顯示：當(dāng)DO濃度降低時(shí)，污泥基團(tuán)微觀斷面N2O濃度增量由29.23 mmol?L-1升至66.82和78.80 mmol?L-1，且最大凈體積生成速率向深層缺氧區(qū)域移動(dòng)。表明低DO條件下通過(guò)反硝化途徑產(chǎn)生N2O的作用逐步

8、增強(qiáng)。⑹在限氧條件下，考察了pH值對(duì)部分亞硝化系統(tǒng)N2O釋放的影響，結(jié)果表明：當(dāng)pH由7.5升至8.0和8.5時(shí)，單周期的N2O釋放量由71.85 mg降至37.72和44.21 mg。污泥基團(tuán)內(nèi)N2O濃度分布及產(chǎn)生規(guī)律表明：當(dāng)pH為8.5和8.0時(shí)， N2O主要產(chǎn)生于表層氨氧化區(qū)域；pH為7.5和7時(shí)，N2O主要產(chǎn)生于深層缺氧區(qū)域。低pH條件下N2O增加主要?dú)w因于NO2?還原途徑的增強(qiáng)。⑺利用PCR-DGGE技術(shù)研究了厭氧氨氧化系統(tǒng)中

9、微生物的種群結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明：系統(tǒng)內(nèi)主要微生物為AnAOB(Candidatus Kuenenia sp.)。此外，還存在異養(yǎng)反硝化菌(Sphingobiumsp.sp.、Sphingobacteriales sp.和Denitratisoma oestradiolicum sp.)。利用微電極研究了Anammox顆粒污泥中原位微生物活性，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：顆粒污泥內(nèi)存在Anammox和反硝化兩種脫氮途徑；其中，Anammox活性區(qū)域主要分布于表

10、層0~1500μm范圍；反硝化活性區(qū)域則主要分布于核心1500~2500μm范圍。⑻研究了厭氧氨氧化系統(tǒng)中N2O釋放特性與產(chǎn)生規(guī)律，結(jié)果表明：系統(tǒng)中氣態(tài)N2O濃度為11.38~29.84ppmv。顆粒污泥內(nèi)N2O生成區(qū)域主要分布在核心1500~2500μm范圍，該區(qū)域與反硝化活性區(qū)域相重合。從而證明了Anammox系統(tǒng)中N2O的產(chǎn)生主要來(lái)自反硝化途徑。當(dāng)pH由8.5降至7.0時(shí)，顆粒污泥內(nèi)N2O生成速率逐步升高，表明通過(guò)提高pH可降低A