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1、廢水中的抗生素來(lái)源廣泛,危害嚴(yán)重,且具有不易降解、成分復(fù)雜的特點(diǎn),吸附或催化去除水體中的抗生素是相對(duì)綠色環(huán)保、成本低廉的方法。對(duì)微波水熱法制備BiVO4和Ni摻雜改性BiVO4(Ni-BiVO4)材料進(jìn)行了X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外光譜(FTIR)、比表面積(BET)、場(chǎng)發(fā)射電鏡(FESEM)、X射線能譜分析(DRS)和熒光光譜(PL)表征;并開(kāi)展了對(duì)廢水中常見(jiàn)的抗生素四環(huán)素和環(huán)丙沙星的吸附與催化性能研究,主要包括影響因素分析、吸
2、附模型構(gòu)建,并對(duì)去除抗生素前后的Ni-BiVO4進(jìn)行對(duì)比分析,探討Ni-BiVO4結(jié)構(gòu)與后續(xù)去除抗生素性能之間的構(gòu)效關(guān)系,確定Ni摻雜BiVO4去除抗生素的主要機(jī)理。本論文的主要研究結(jié)果為:
(1)通過(guò)微波輔助合成的方法成功制備出BiVO4和Ni摻雜BiVO4,表征結(jié)果表明兩種材料均具有單斜白鎢礦晶型BiVO4的特征,相對(duì)于BiVO4,摻雜Ni后的BiVO4仍具備單斜晶體的特征衍射峰,比表面積則由未改性前的6.39m2·g-1
3、增大到12.49m2·g-1,孔容及孔徑均有所增大,大多數(shù)為介孔結(jié)構(gòu),紅外主要吸收峰不變,特征熒光發(fā)射峰不變且熒光強(qiáng)度降低,說(shuō)明光生電子對(duì)復(fù)合率降低,顆粒尺寸變大,形狀由橢球狀變?yōu)榘魻?,Ni的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5.08wt.%。
(2)在Ni-BiVO4去除四環(huán)素和環(huán)丙沙星的篩選實(shí)驗(yàn)中,Ni-BiVO4對(duì)四環(huán)素和環(huán)丙沙星具有良好的吸附效果,相對(duì)于未改性的BiVO4在吸附作用方面提高明顯,但光催化作用很弱,說(shuō)明過(guò)強(qiáng)的吸附作用反而影響光催
4、化效率的提升。因此,Ni-BiVO4對(duì)兩種抗生素的去除主要為吸附作用。
(3) Ni-BiVO4吸附四環(huán)素和環(huán)丙沙星的主要影響因素研究結(jié)果為:隨著投加量的增加,Ni-BiVO4對(duì)四環(huán)素和環(huán)丙沙星吸附效率先升高后逐漸趨于平緩,最佳吸附率分別為89%和82%;抗生素初始濃度逐漸增大時(shí),Ni-BiVO4對(duì)抗生素的吸附效率呈現(xiàn)下降趨勢(shì);四環(huán)素在pH為2~13時(shí),吸附率先上升后下降,在4~7時(shí)達(dá)到最高,環(huán)丙沙星pH為1~8時(shí),吸附率逐漸
5、上升,在5~8時(shí)達(dá)最高;在低濃度Cu2+存在時(shí),四環(huán)素和環(huán)丙沙星的吸附過(guò)程受到促進(jìn),高濃度Cu2+時(shí),吸附過(guò)程受到抑制,對(duì)環(huán)丙沙星的吸附的抑制作用較強(qiáng)。
(4) Ni-BiVO4對(duì)四環(huán)素和環(huán)丙沙星的吸附過(guò)程符合Langmuir吸附等溫模型,說(shuō)明兩種抗生素在該吸附材料上的吸附過(guò)程為單分子層吸附。Ni-BiVO4對(duì)四環(huán)素和環(huán)丙沙星的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,說(shuō)明四環(huán)素和環(huán)丙沙星在Ni-BiVO4上首先進(jìn)行快速吸附,然后緩
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