改性介孔分子篩吸附劑的制備與吸附除砷研究.pdf

1、有色金屬行業(yè)含砷廢水嚴(yán)重污染環(huán)境，對(duì)人體健康造成極大危害，研究開發(fā)高效型、經(jīng)濟(jì)型的治理技術(shù)具有深遠(yuǎn)的社會(huì)環(huán)境效益。吸附法具有簡單易行、經(jīng)濟(jì)適用、處理效果好、易于再生等優(yōu)點(diǎn)，目前正逐步成為廢水處理中的研究熱點(diǎn)和主流方法。介孔分子篩是由一系列不規(guī)則的孔道組成的具有特殊結(jié)構(gòu)的多孔材料，具有比表面積大、孔道結(jié)構(gòu)豐富、孔徑可調(diào)節(jié)、對(duì)吸附質(zhì)選擇性高、吸附容量大、表面易于改性等特點(diǎn)。本研究以吸附除砷為目的，采用十六烷基三甲基溴化銨和正硅酸乙酯為原料，

2、3-氨丙基三乙氧基硅烷為表面改性試劑溶膠凝膠法制備改性介孔分子篩吸附劑材料，在表征其基本的化學(xué)組成、形貌和內(nèi)部結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上，研究吸附劑材料處理含砷廢水的靜態(tài)吸附、脫附再生性能和動(dòng)態(tài)吸附性能。
　　 采用靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，以吸附劑材料對(duì)模擬廢水中砷(V)吸附平衡時(shí)的吸附率為參考指標(biāo)確定吸附劑性能的優(yōu)劣。通過單因素實(shí)驗(yàn)對(duì)可能的制備影響因素進(jìn)行考察，確定影響因素的種類和實(shí)驗(yàn)范圍，如焙燒溫度、焙燒時(shí)間、十六烷基三甲基溴化銨的量、正硅酸乙酯的

3、量、3-氨丙基三乙氧基硅烷的量、改性時(shí)間等。在此基礎(chǔ)上進(jìn)行正交實(shí)驗(yàn)與極差分析，得到改性分子篩吸附劑最優(yōu)的制備條件為：焙燒溫度550℃、焙燒時(shí)間6 h、十六烷基三甲基溴化銨0.070 mol/L、正硅酸乙酯0.348 mol/L、3-氨丙基三乙氧基硅烷0.119 mol/L、改性時(shí)間5 h。影響因素的先后順序?yàn)椋赫杷嵋阴サ牧?改性時(shí)間>3-氨丙基三乙氧基硅烷的量>十六烷基三甲基溴化銨的量。
　　 在確定改性介孔分子篩合成條件，制

4、備砷去除能力較強(qiáng)的改性介孔分子篩吸附材料后采用現(xiàn)代測(cè)試手段，如：傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)、X射線衍射儀(XRD)、BET比表面積和孔徑分布測(cè)試、掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線能譜儀(EDX)、透射電子顯微鏡(TEM)、熱重和差熱分析儀(TG-DTA)等7種材料測(cè)試方法，對(duì)改性前后的介孔分子篩吸附劑材料進(jìn)行了基本的化學(xué)組成、形貌和內(nèi)部結(jié)構(gòu)等性能表征。通過傅里葉紅外光譜、X射線能譜和熱重分析顯示3-氨丙基三乙氧基硅烷已接枝到介孔分子

5、篩上；改性前后介孔分子篩吸附劑表面粒度和形貌并無發(fā)生大的變化，顆粒粒徑在100-200 nm之間；合成的介孔分子篩具有與文獻(xiàn)報(bào)道相吻合的特征峰，在經(jīng)過改性后其仍然保留了介孔分子篩的特性，但有序度有所下降，晶格常數(shù)變大；改性介孔分子篩的孔徑分布窄，最小孔徑為3.08 nm，最大孔徑為31.98 nm，最可幾孔徑為12.93 nm，孔體積為0.875cm3/g，改性后比表面積由379.6 m2/g增加到663.6 m2/g。
　　

6、采用靜態(tài)吸附法考察了吸附時(shí)間、溶液pH值、吸附溫度對(duì)改性介孔分子篩吸附劑吸附除砷性能的影響，得出改性介孔分子篩對(duì)砷去除的吸附平衡時(shí)間為180 min，最佳pH值為3.0，最佳吸附溫度為25℃，此條件下改性介孔分子篩吸附劑的靜態(tài)飽和吸附容量為8.500 mg/g。在空體積Vo為5.00 mL、流速為10 mL/h條件下，改性介孔分子篩吸附劑吸附砷溶液的動(dòng)態(tài)飽和吸附容量為8.701 mg/g。XRD和BET結(jié)果顯示改性介孔分子篩吸附劑再生三