抗生素在土壤中吸附行為的研究.pdf

1、本課題以四環(huán)素和環(huán)丙沙星為研究對(duì)象，結(jié)合三類不同吸附質(zhì)-天然土壤,純粘土礦物(膨潤(rùn)土和高嶺土)和不溶性腐殖酸,通過振蕩平衡法研究了這兩類抗生素在不同吸附質(zhì)中的吸附行為,并對(duì)環(huán)境影響因素如離子強(qiáng)度,離子類型,pH等進(jìn)行了系統(tǒng)的討論,分析其在不同吸附質(zhì)中的環(huán)境行為特性和一般規(guī)律。以期為準(zhǔn)確了解抗生素在環(huán)境中的運(yùn)移與歸趨,進(jìn)一步評(píng)估此類抗生素在不同類型土壤中的環(huán)境化學(xué)行為和對(duì)環(huán)境的危害性,為抗生素污染土壤的治理和修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。
　　

2、 論文共分六章:
　　 第一章：文獻(xiàn)綜述本章介紹了抗生素在環(huán)境中的特殊毒性和對(duì)人體和環(huán)境生態(tài)系統(tǒng)的影響?；仡櫫私陙韲?guó)內(nèi)外對(duì)抗生素在水體、土壤和沉積物中的污染現(xiàn)狀和環(huán)境行為的研究以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),并綜述了環(huán)境中抗生素的檢測(cè)技術(shù)。
　　 第二章：四環(huán)素在黃土中的吸附行為采用批吸附實(shí)驗(yàn)方法討論了不同pH和離子強(qiáng)度條件下四環(huán)素在黃土中的吸附行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,黃土對(duì)四環(huán)素有較強(qiáng)的吸附能力,添加可溶性腐殖酸可減少土壤對(duì)四環(huán)素的

3、吸附量,吸附行為可以用Freudlich等溫方程描述。隨著土壤溶液中離子強(qiáng)度的增加,四環(huán)素在黃土表面的吸附逐漸減少,表明四環(huán)素在黃土表面的吸附是以陽離子交換作用為主。在pH4.0～9.0的范圍內(nèi),黃土對(duì)四環(huán)素的吸附系數(shù)隨著pH的增大而減小。
　　 第三章：膨潤(rùn)土和高嶺土對(duì)四環(huán)素吸附的影響研究了四環(huán)素(TC)在膨潤(rùn)土和高嶺土中的吸附行為。結(jié)果表明,TC在兩類粘土礦物中的吸附可以用Freudlich等溫方程描述,但K_f(膨潤(rùn)土)＞

4、＞K_f(高嶺土),說明膨潤(rùn)土對(duì)四環(huán)素吸附能力較高嶺土強(qiáng)得多。TC在兩類粘土中的吸附也明顯受到土壤環(huán)境離子強(qiáng)度和電解質(zhì)種類的影響,隨著土壤溶液中離子強(qiáng)度的增加,四環(huán)素在兩類粘土表面的吸附逐漸減少,顯示四環(huán)素在粘土表面的吸附是以陽離子交換作用為主。同時(shí),不同陽離子導(dǎo)致四環(huán)素在粘土上的吸附存在差異,其影響趨勢(shì)主要為價(jià)態(tài)的影響,即價(jià)態(tài)越高,競(jìng)爭(zhēng)吸附能力越強(qiáng):M~(3+)(Al~(3+))＞M~(2+)(Ca~(2+))＞M~+(K~+)。此外

5、試驗(yàn)結(jié)果表明低pH條件可以明顯促進(jìn)TC在粘土中的吸附,而高pH條件下,TC吸附受到抑制。通過對(duì)低pH條件TC~+離子含量分?jǐn)?shù)的分析表明,TC~+離子能明顯地增加TC在土壤上的吸附,并且其離子所占比例與分配系數(shù)具有良好的相關(guān)關(guān)系。
　　 第四章：環(huán)丙沙星在不同土壤中的吸附行為采用批平衡吸附試驗(yàn),研究了環(huán)丙沙星在3種不同土壤中的吸附行為。結(jié)果表明,環(huán)丙沙星在不同類型土壤中的吸附均可用Freundlich模型描述,有機(jī)質(zhì)含量高的土壤對(duì)

6、環(huán)丙沙星的吸附能力較強(qiáng),這是由于腐殖酸表面的負(fù)電荷可以通過陽離子交換作用,橋鍵作用和氫鍵與環(huán)丙沙星結(jié)合,土壤中陽離子交換容量對(duì)吸附的影響也不容忽視。此外,在不同pH(4.5～9.0)下,土壤對(duì)環(huán)丙沙星的吸附參數(shù)K_d隨pH的升高而降低。
　　 第五章：不溶性腐殖酸對(duì)水中環(huán)丙沙星吸附行為的影響初探。制備了不溶性腐殖酸(IHA),研究了環(huán)丙沙星在不溶性腐殖酸中的吸附特征,考察了離子強(qiáng)度,離子類型和pH對(duì)吸附量的影響,并對(duì)吸附機(jī)理進(jìn)行

7、了探討。結(jié)果表明,IHA對(duì)環(huán)丙沙星具有強(qiáng)烈的吸附作用,吸附的最佳模型為Freudlich等溫方程,隨著溶液中Ca~(2+)離子濃度的增加,環(huán)丙沙星在IHA中的吸附參數(shù)K_d值逐漸減小,表明環(huán)丙沙星在IHA表面的吸附是以陽離子交換作用為主,同時(shí),不同價(jià)態(tài)陽離子(Ca~(2+),Al~(3+))導(dǎo)致環(huán)丙沙星的IHA吸附存在差異,K_1(Ca~(2+))＞K_1(Al~(3+)),這也說明選用CaCl_2制備IHA的吸附效果要明顯優(yōu)于AlCl

8、_3,此外pH也是影響環(huán)丙沙星在IHA中吸附的重要因素之一,在pH5.0～9.0的范圍內(nèi),IHA對(duì)環(huán)丙沙星的吸附系數(shù)隨著pH的增大而減小,這主要與環(huán)丙沙星和IHA在不同pH條件下,離子形態(tài)不同有關(guān),隨著pH增高,環(huán)丙沙星結(jié)構(gòu)由陽離子為主的離子形態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殛庪x子為主的離子型態(tài);腐殖酸上的活性基團(tuán)羧基、酚羥基等也由分子形式存在為主轉(zhuǎn)化為以負(fù)離子形式存在為主,從而影響環(huán)丙沙星在IHA中的吸附。而高Ph 條件下，TC 吸附受到抑制。通過對(duì)低Ph