含塵煤熱解揮發(fā)分催化改質(zhì)特性研究.pdf_第1頁(yè)
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1、煤熱解揮發(fā)分中含有的重質(zhì)焦油和所攜帶的煤灰容易形成焦油渣,嚴(yán)重影響后續(xù)輸送及能源的清潔利用。目前催化裂解法是解決這一問(wèn)題的有效途徑之一。焦油裂解催化劑分為人工合成催化劑和天然礦石催化劑兩類,本文分別選擇這兩類催化劑中的Ni-Al2O3和白云石催化劑作為研究對(duì)象,通過(guò)添加不同助劑分別制備了四種 Ni-Al2O3催化劑和一種改性白云石催化劑,以焦油模型化合物作為研究對(duì)象,在微型固定床反應(yīng)器中進(jìn)行焦油裂解實(shí)驗(yàn),研究了操作條件對(duì)催化劑催化活性的

2、影響,確定了每種催化劑的優(yōu)選操作條件,比較了不同催化劑的活性、穩(wěn)定性和再生性,并對(duì)優(yōu)選的2%NiO/1%CeO2/2%ZrO2-Al2O3催化劑和10%NiO/1%La2O3-白云石催化劑進(jìn)行含塵焦油裂解實(shí)驗(yàn),研究了粉塵中的主要氧化物對(duì)催化劑催化活性的影響。
  添加K2O、MgO、CeO2和ZrO2四種助劑所制備的2%NiO/1%CeO2-Al2O3、2%NiO/1%CeO2/2%ZrO2-Al2O3、1%NiO/0.1%MgO

3、-Al2O3和3%NiO/5%K2O-Al2O3催化劑的優(yōu)選操作條件分別為:反應(yīng)溫度800℃,空速11000h-1,水料比3:1;反應(yīng)溫度800℃,空速16000h-1,水料比5:1;反應(yīng)溫度800℃,空速16000h-1,水料比4:1和反應(yīng)溫度800℃,空速12000h-1,水料比4:1。通過(guò)對(duì)四種 Ni-Al2O3催化劑活性和穩(wěn)定性的比較可知,同時(shí)添加 CeO2和ZrO2的2%NiO/1%CeO2/2%ZrO2-Al2O3催化活性較

4、高,穩(wěn)定性最好。NH3-TPD結(jié)果顯示K2O、MgO屬于堿性物質(zhì),可以降低Ni-Al2O3催化劑表面酸性,有利于減少催化劑表面積炭;XRD顯示同時(shí)添加CeO2和ZrO2會(huì)形成(Zr0.85Ce0.15)O2固溶體,可以提高催化劑的穩(wěn)定性。10%NiO/1%La2O3-白云石催化劑的最佳操作條件為反應(yīng)溫度800℃,空速300h-1,水料比5:1,再生溫度700℃,再生時(shí)間1h。XRD表征結(jié)果顯示,改性白云石催化劑中形成了 MgO-NiO固

5、溶體和La(NiO3)晶相。
  在10%NiO/1%La2O3-白云石催化劑的催化作用下,H2和CO的產(chǎn)率較高,而在2%NiO/1%CeO2/2%ZrO2-Al2O3催化劑的催化作用下,CH4、C2+及大分子烴類氣體的產(chǎn)率較高。10%NiO/1%La2O3-白云石催化劑的穩(wěn)定性和再生性比2%NiO/1%CeO2/2%ZrO2-Al2O3催化劑較差。XRD測(cè)試結(jié)果表明,10%NiO/1%La2O3-白云石催化劑中形成了 NiO-M

6、gO晶相和 La(NiO3)固溶體2%NiO/1%CeO2/2%ZrO2-Al2O3催化劑中形成了(Zr0.85Ce0.15)O2固溶體結(jié)構(gòu)。XPS測(cè)試結(jié)果表明,Ni元素的電子結(jié)合能在兩種催化劑表面發(fā)生不同的偏移。MgO和CaO的引入對(duì)2%NiO/1%CeO2/2%ZrO2-Al2O3催化劑有一定的抗積炭的作用。CaO的引入可以提高兩催化劑的活性;但由于兩催化劑的成分不同,MgO對(duì)兩種催化劑活性的影響差別較大;Fe2O3的引入會(huì)使兩催化

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