改性焦炭負(fù)載納米Fe3O4磁性水處理劑的制備和吸附-催化性能研究.pdf

1、工業(yè)有機(jī)廢水含有顯著危害環(huán)境的有機(jī)質(zhì)，具有成分復(fù)雜、色度高、毒性大、難降解等特點(diǎn)，傳統(tǒng)的處理方法對(duì)此類(lèi)污染物降解效果不理想。隨著2015年“水十條”的頒布，對(duì)工業(yè)有機(jī)廢水的的深度處理以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)甚至實(shí)現(xiàn)“零排放”的要求日益迫切。非均相Fenton催化技術(shù)作為一種新型高級(jí)氧化技術(shù)應(yīng)用于處理有機(jī)廢水受到廣泛關(guān)注，而如何開(kāi)發(fā)出一種高效、綠色且易于制備的水處理劑是實(shí)現(xiàn)這種技術(shù)工業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。本文采用原位氧化沉淀法將納米Fe3O4顆粒負(fù)載于改

2、性焦炭上，制備出一種新型納米Fe3O4/改性焦炭磁性水處理劑，重點(diǎn)考察了改性焦炭及納米Fe3O4/改性焦炭的制備以及其對(duì)有機(jī)廢水的吸附、降解過(guò)程與機(jī)理，研究結(jié)果如下:
　　(1)通過(guò)正交試驗(yàn)極差分析確定了改性焦炭的最佳制備條件:堿炭比為4∶1，活化溫度為850℃，活化時(shí)間為1.5h。制得最佳改性焦炭的比表面積由改性前4m2·g-1提高至298m2·g-1，其表面粗糙，孔結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)，以微孔和中孔為主，灰分由12.04％降至7.87％，

3、揮發(fā)分由1.23％提高至7.10％，含氧官能團(tuán)增多，石墨化度降低。改性焦炭對(duì)羅丹明B的吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，在溫度25℃下吸附進(jìn)行4h時(shí)基本達(dá)到吸附平衡，其飽和吸附量由改性前13.03mg·g-1提高至73.01mg· g-1。Langmuir等溫吸附模型較好的反映改性焦炭對(duì)羅丹明B的吸附結(jié)果，改性焦炭對(duì)羅丹明B有很好的親和性，吸附過(guò)程是自發(fā)進(jìn)行的且為吸熱反應(yīng)，具有較好的吸附性能和負(fù)載功能。
　　(2)通過(guò)原位氧化沉淀法制

4、備的Fe3O4/MC磁性水處理劑的最佳負(fù)載量為40％，F(xiàn)e3O4以化學(xué)鍵結(jié)合的方式負(fù)載于改性焦炭上，且分散性良好，改性焦炭有利于減小Fe3O4粒徑，F(xiàn)e3O4平均粒徑由負(fù)載前180nm降至90nm。Fe3O4/MC磁性水處理劑零點(diǎn)電位為7.40，具有超順磁性，其飽和磁化強(qiáng)度為40.85emu·g-1，容易磁分離。在磁性水處理劑投加量為1.0g·L-1，初始H2O2濃度為50mmol·L-1，初始pH為3.0，溫度25℃的條件下，F(xiàn)e3O

5、4/MC磁性水處理劑降解羅丹明B屬于擬一級(jí)反應(yīng)，速率常數(shù)k為0.035min-1，100min內(nèi)Fe3O4/MC磁性水處理劑、Fe3O4/焦炭及Fe3O4對(duì)羅丹明B去除率分別為96.86％、49.00％和28.60％，納米Fe3O4與改性焦炭存在協(xié)同作用，顯著提高了Fe3O4/MC磁性水處理劑的催化降解性能。
　　(3)Fe3O4/MC磁性水處理劑對(duì)羅丹明B的吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，在溫度為25℃條件下的飽和吸附量為39.7

6、1mg·g-1，Langmuir等溫吸附模型較好的反映了其對(duì)羅丹明B的吸附結(jié)果，吸附屬于吸熱過(guò)程且自發(fā)進(jìn)行的。Fe3O4/MC磁性水處理劑在較寬的pH范圍內(nèi)對(duì)羅丹明B有較高的吸附量，當(dāng)投加量為4.0g·L-1時(shí)，吸附去除率達(dá)到98.32％。
　　(4)Fe3O4/MC磁性水處理劑催化降解羅丹明B的最佳條件為:Fe3O4/MC磁性水處理劑投加量為0.8g·L-1，初始H2O2濃度為30mmol·L-1，初始pH為3.0，溫度為35℃

7、。在該條件下90min內(nèi)羅丹明B和CODCr去除率分別為98.85％和93.08％。Fe3O4/MC磁性水處理劑有良好的穩(wěn)定性，F(xiàn)e的溶出量較低，易磁分離回收重復(fù)使用。
　　(5)將所制備的Fe3O4/MC磁性水處理劑應(yīng)用于二沉池焦化廢水的深度處理，在Fe3O4/MC磁性水處理劑投加量為1.2g·L-1，初始H2O2濃度為60mmol·L-1，初始pH為3.0，溫度為45℃的條件下處理3h后，CODCr由220mg·L-1降至55

8、.78mg·L-1，UV254由2.548降至0.103，去除率分別達(dá)到74.59％和95.56％。Fe3O4/MC磁性水處理劑重復(fù)使用性好，F(xiàn)e溶出量低，在其重復(fù)使用4次中，處理后的焦化廢水CODCr在55.78～78.51mg·L-1之間，色度在5～30倍之間，達(dá)到GB/T16171-2012排放標(biāo)準(zhǔn)。
　　以上研究結(jié)果表明:通過(guò)原位氧化沉淀法將改性焦炭與Fe3O4復(fù)合制備出集吸附-催化-易磁分離于一體的磁性水處理劑，應(yīng)用于焦