Ti-Fe陰極催化還原硝酸鹽氮并電解氯氧化無害化去除研究.pdf

1、地下水在全世界范圍內(nèi)都是重要的飲用水源。然而，隨著工農(nóng)業(yè)的迅速發(fā)展，大量使用化肥和含氮污水的排放造成水體氮污染。地下水硝酸鹽污染已成為全球嚴(yán)重的環(huán)境問題之一。近年來，水體脫氮也成為國內(nèi)外學(xué)者研究的熱點(diǎn)。目前，催化還原是國際公認(rèn)最具發(fā)展前景的水體硝酸鹽氮脫除技術(shù)，然而之前研究主要依賴于貴金屬(如Pd)作為催化劑，這限制了這種技術(shù)的廣泛應(yīng)用。
　　基于Pd-Me雙金屬催化還原硝酸鹽氮的反應(yīng)機(jī)理和折點(diǎn)氯化法去除氨氮的理論，本研究旨在研發(fā)

2、一種基于鐵修飾陰極催化還原，結(jié)合電解氯氧化無害化去除地下水中硝態(tài)氮的技術(shù)。
　　制備具有高效催化還原性能的鐵修飾鈦基陰極是本研究的關(guān)鍵技術(shù)。鐵修飾涂層決定陰極催化還原性能，從而電極修飾方案影響硝酸鹽氮催化還原效率。實(shí)驗(yàn)首先對(duì)Fe/Ti陰極的制備方案進(jìn)行研究，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，F(xiàn)e/Ti陰極的最佳制備方案為:以未經(jīng)過退火處理的鈦板為基體，修飾涂層前驅(qū)液Fe(NO3)3水溶液濃度為2mol·Fe/L，焙燒溫度為500℃，涂刷次數(shù)為4次，焙

3、燒時(shí)間為60min。
　　以Ti/Fe為陰極，Ti/Ir-Ru為陽極組成電解體系，探索催化還原硝酸鹽氮的影響規(guī)律。結(jié)果表明以催化還原效率為指標(biāo)，同時(shí)考慮能耗，合理的反應(yīng)參數(shù)為:電流密度10mA/cm2，極板距離6cm，攪拌強(qiáng)度450rad/min，電解時(shí)間60min。在此條件下電解體系硝酸鹽氮催化還原效率達(dá)到51.8％。
　　結(jié)合氯氧化技術(shù)，以Ti/Fe為陰極，Ti/Ir-Ru為陽極，NaCl為支持電解質(zhì)組建電解體系，開展了

4、水中硝酸鹽氮去除的實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)果表明，以出水各項(xiàng)氮素濃度及總氮去除率指標(biāo)，同時(shí)考慮能耗及技術(shù)可行性，較為合理的反應(yīng)參數(shù)為:Cl-濃度200mg/L，電流密度10mA/cm2，極板距離6cm，攪拌強(qiáng)度450rad/min，電解時(shí)間90min。在此條件下，各項(xiàng)氮素出水濃度均符合國家飲用水標(biāo)準(zhǔn)。
　　分析提出了鐵修飾陰極催化還原硝酸鹽氮的反應(yīng)機(jī)理模型，即為:電解產(chǎn)生的活性還原物質(zhì)H*攻擊吸附于鐵修飾鈦基陰極表面的N—O鍵，并主要形成N—