芳烴類物質(zhì)在高鐵酸鉀和CuO-TiO2氧化體系中的轉(zhuǎn)化特性研究.pdf

1、目前，國(guó)內(nèi)外許多水源水受到芳烴類物質(zhì)污染，雖然芳烴類物質(zhì)在水體中的濃度通常很低，但是常規(guī)給水處理技術(shù)的去除效果較低，同時(shí)由于苯環(huán)結(jié)構(gòu)具有特殊的穩(wěn)定性，芳烴類物質(zhì)被氧化時(shí)可能生成系列中間產(chǎn)物，潛在一定的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，難以保障飲用水安全。論文采用自制的高鐵酸鉀和CuO/TiO2光催化劑，以萘、菲和芘為對(duì)象，以微污染源水為載體，在源水pH條件下研究了不同氧化體系轉(zhuǎn)化去除芳烴類物質(zhì)的效果及影響因素，并以菲為研究對(duì)象，對(duì)不同氧化體系轉(zhuǎn)化去除菲中間產(chǎn)物

2、進(jìn)行了分析，并初步探討了不同氧化體系轉(zhuǎn)化去除菲的機(jī)理。研究結(jié)果表明：
　　 ①次氯酸鹽氧化法可以穩(wěn)定的合成高鐵酸鉀晶體，通過(guò)紅外光譜分析和紫外-可見光吸收光譜的測(cè)定，發(fā)現(xiàn)自制的高鐵酸鉀晶體的純度為91.81％。采用溶膠-凝膠法制取了CuO/TiO2光催化劑，通過(guò)XRD及紫外-可見漫反射表征，發(fā)現(xiàn)該催化劑的平均粒徑為24.25nm，吸收邊為890nm，表明CuO/TiO2光催化劑可被可見光激發(fā)。
　　 ②實(shí)驗(yàn)過(guò)程中芳烴類物

3、質(zhì)采用熒光光度法進(jìn)行定量測(cè)定，三種物質(zhì)的激發(fā)和發(fā)射波長(zhǎng)分別是：萘EX/EM為218/332nm、菲EX/EM為250/362nm、芘EX/EM為238/372nm，在5.0～250.0ug/l濃度范圍時(shí)，三種物質(zhì)的熒光強(qiáng)度與濃度有良好的線性關(guān)系。
　　 ③采用高鐵酸鉀氧化體系轉(zhuǎn)化去除芳烴類物質(zhì)時(shí)發(fā)現(xiàn)，高鐵酸鉀對(duì)芳烴類物質(zhì)的氧化轉(zhuǎn)化過(guò)程主要發(fā)生在前5～10分鐘，隨著高鐵酸鉀投加量的增加，三種芳烴類物質(zhì)的轉(zhuǎn)化去除率都逐漸提升，當(dāng)反應(yīng)

4、系統(tǒng)中高鐵酸鉀濃度為10mg/L時(shí)，菲的轉(zhuǎn)化去除率最高，已達(dá)到98％，芘和萘分別為84％和61％，進(jìn)一步提高高鐵酸鉀氧化劑的投加量，其轉(zhuǎn)化去除率并不能得到明顯的提高。高鐵酸鉀體系轉(zhuǎn)化去除菲的主要中間產(chǎn)物中9，10-菲醌的面積百分比達(dá)到了82.66％，是高鐵酸鉀轉(zhuǎn)化去除菲的主要產(chǎn)物。
　　 ④采用CuO/TiO2可見光光催化氧化體系轉(zhuǎn)化去除芳烴類物質(zhì)時(shí)發(fā)現(xiàn)，隨著時(shí)間的增加，三種芳烴類物質(zhì)的轉(zhuǎn)化去除率不斷升高，說(shuō)明芳烴類物質(zhì)可經(jīng)Cu

5、O/TiO2光催化劑在長(zhǎng)弧氙燈模擬自然光作為光源下發(fā)生光催化轉(zhuǎn)化去除；隨著催化劑用量的增加，芳烴類物質(zhì)的降解率先增加后平緩，當(dāng)反應(yīng)系統(tǒng)中CuO/TiO2光催化劑的用量為0.05g/l時(shí)，萘、菲和芘的相對(duì)轉(zhuǎn)化去除率為37.16％、54.75％、44.25％。CuO/TiO2光催化體系轉(zhuǎn)化去除菲的主要中間產(chǎn)物有壬醛、十五烷、十九烷、二苯基-2，2-二甲醛、9，10-菲醌和鄰苯二甲酸單(2-乙基己基)酯，由于·OH自由基的強(qiáng)氧化性所帶來(lái)的劇烈

6、氧化條件，除了起始反應(yīng)物的直接氧化產(chǎn)物之外，還生成了一些與起始反應(yīng)物結(jié)構(gòu)相差較大的間接氧化產(chǎn)物。
　　 ⑤對(duì)于高鐵酸鉀和CuO/TiO2光催化劑共同降解體系來(lái)說(shuō)，雖然高鐵酸鉀和CuO/TiO2光催化協(xié)同在30min時(shí)的轉(zhuǎn)化去除率比純高鐵酸鉀降解萘、菲和芘分別提高4.72％、5.13％、4.57％，但是結(jié)合氣相色譜質(zhì)譜結(jié)果可知，兩種不同氧化體系轉(zhuǎn)化去除芳烴類物質(zhì)的氧化中間產(chǎn)物是有很大區(qū)別的，高鐵酸鉀和CuO/TiO2光催化共同體系