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文檔簡介
1、近年來,我國水資源污染現(xiàn)象突出,畜禽養(yǎng)殖、制藥、化學(xué)制劑等行業(yè)排放出大量以磷酸鹽、硫酸鹽和硝酸鹽等無機(jī)陰離子為主體的廢水,嚴(yán)重污染水體,對環(huán)境和人類健康產(chǎn)生直接威脅。因此,有效降低污水中的無機(jī)陰離子濃度,控制其排入水體的含量,具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。
在眾多去除無機(jī)陰離子的方法中吸附法憑借其簡單的工藝和較低的運(yùn)行成本,并且可實(shí)現(xiàn)吸附劑再生和資源回收利用的雙重作用,備受矚目。其中LDHs類化合物憑借其優(yōu)良的陰離子吸附性能而成為研究熱
2、點(diǎn)。鋁酸三鈣(3CaO·Al2O3,簡寫為 C3A)是普通硅酸鹽水泥熟料主要礦物之一,它的一個顯著特點(diǎn)是在水化過程中可形成鈣基 LDH,其層間的OH-容易被其他陰離子交換。因此,C3A在無機(jī)陰離子廢水處理方面有很大潛力。
本課題以水體中 NO3-、SO42-和 PO43-三種陰離子為代表,以在 C3A水化物層間結(jié)構(gòu)中高效去除為目標(biāo),通過改變溫度和溶液初始pH等手段,重點(diǎn)探索介質(zhì)環(huán)境對 C3A的陰離子吸附容量和吸附速度等行為的控
3、制作用。同時,研究工作中通過等溫吸附實(shí)驗(yàn)和動力學(xué)實(shí)驗(yàn)以及溶液和固相組分的測定,利用 XRD、FTIR表征手段揭示了C3A與NO3-、SO42-和PO43-的反應(yīng)機(jī)制,為C3A作為吸附材料處理污染水體中的無機(jī)陰離子提供理論基礎(chǔ)。本研究得到如下主要結(jié)論:
1.利用固相燒結(jié)法可制得高純度的C3A。C3A的XRD圖譜表明,其特征峰與EVA數(shù)據(jù)庫中C3A的XRD標(biāo)準(zhǔn)圖譜吻合,且產(chǎn)物物相單一,為純的單礦物。C3A的紅外光譜顯示在900-4
4、00 cm-1處存在屬于金屬氧(? Al-O和? Ca-O)的振動吸收峰。從SEM結(jié)果可以看出,C3A屬于立方晶體,水化前非層狀結(jié)構(gòu)。TG-DTA熱特性分析的結(jié)果說明本實(shí)驗(yàn)合成的C3A含有少量的結(jié)構(gòu)水與CO2。
2.C3A對 NO3-的吸附動力學(xué)研究表明:25℃下,C3A對 NO3-吸附約為4.1 mmol/g,在90 min左右達(dá)到吸附平衡,其吸附動力學(xué)行為符合準(zhǔn)二級反應(yīng)動力學(xué)方程(R2=0.9766);C3A對 NO3-的
5、等溫吸附研究結(jié)果表明:25℃下,C3A對NO3-的最大吸附量為4.1 mmol/g,等溫吸附曲線符合Langmuir模式(R2=0.9848)。此外,C3A對NO3-吸附量雖隨溶液初始pH的上升而上升,但影響不大,在pH為10~12時,吸附效果最好,最大吸附量為4.2 mmol/g。同時,C3A對NO3-的吸附受溫度影響,在25℃~35℃時C3A對NO3-的吸附量隨溫度升高而增大,而在35℃~45℃時,C3A對NO3-的吸附量隨著溫度的
6、升高而減小,35℃時C3A對NO3-的吸附量最大,可達(dá)4.3 mmol/g。
3.C3A對SO42-的動力學(xué)研究顯示:25℃下,C3A對SO42-的最大吸附量在3.7 mmol/g左右,達(dá)到吸附平衡的時間約為20 min,其吸附動力學(xué)行為總體上比較符合準(zhǔn)二級反應(yīng)動力學(xué)方程(R2=0.9951);C3A對 SO42-的等溫吸附研究顯示:25℃下,C3A對SO42-的最大吸附量可達(dá)3.8 mmol/g,等溫吸附曲線符合Langmu
7、ir方程(R2=0.9441)。此外,C3A對SO42-吸附行為隨著初始pH的上升而上升,但受初始pH影響不大,在pH為10~12時吸附效果較好,吸附量為3.8 mmol/g。溫度對C3A吸附SO42-的效果影響較大,在25℃~45℃時,C3A對SO42-的吸附量隨溫度的升高而增大,45℃時C3A對SO42-的吸附量最大,可達(dá)4.75 mmol/g。
4.C3A對PO43-的動力學(xué)研究顯示:25℃下,C3A對PO43-的最大吸
8、附量在3.9 mmol/g左右,在12 min即可達(dá)到吸附平衡,其吸附動力學(xué)行為符合準(zhǔn)二級反應(yīng)動力學(xué)方程(R2=0.9616);C3A對PO43-的等溫吸附研究顯示:25℃下C3A對PO43-的最大吸附量可達(dá)3.9 mmol/g,等溫吸附曲線符合Langmui方程(R2=0.0.9977)。此外,且C3A對PO43-吸附行為隨著初始pH的上升而上升,但受初始pH影響不大,在pH為10~12時吸附效果較好,吸附量為3.9 mmol/g。溫
9、度對C3A吸附PO43-的效果也有影響,在25℃~45℃時C3A對PO43-的吸附量隨溫度的升高而增大,45℃時C3A對PO43-的吸附量最大,可達(dá)4.1 mmol/g。
5.C3A對NO3-、SO42-、PO43-的去除機(jī)理:C3A對NO3-的去除方式為鈣基LDH的插層作用,即NO3-通過插入C3A水化物層間形成CaAl-NO3-LDH而除去;C3A對SO42-的去除方式主要包括兩種,一是C3A溶解釋放出的Ca2+與SO42
10、-生成難溶的 CaSO4沉淀,二是 SO42-發(fā)生插層作用進(jìn)入 C3A水化物層間形成 CaAl-SO4-LDH得以去除;C3A吸附PO43-的主要作用機(jī)制為溶解-沉淀作用,溶出的鈣離子與溶液中的PO43-反應(yīng)形成穩(wěn)定的羥基磷灰石沉淀,即羥基磷灰石的形成在磷酸鹽的去除中起控制作用,而氫氧化鋁表面羥基與溶液中PO43-發(fā)生的交換絡(luò)合反應(yīng)則強(qiáng)化了磷的去除過程。
6.C3A在不同的初始無機(jī)陰離子濃度、不同的溶液初始pH條件下對無機(jī)陰離
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