臭氧在二惡英催化氧化中的應(yīng)用.pdf

1、持久性有機(jī)污染物二惡英會(huì)對環(huán)境和人體造成巨大的威脅，因此二惡英的減排工作，尤其是將選擇性催化還原技術(shù)應(yīng)用于二惡英催化分解，一直是人們的研究熱點(diǎn)。近年來的研究發(fā)現(xiàn)，把具有強(qiáng)氧化性的臭氧應(yīng)用到二惡英的催化降解中，可以顯著降低催化反應(yīng)溫度，有效節(jié)省減排成本。本文在介紹二惡英及其減排研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，對臭氧促進(jìn)催化分解二惡英的技術(shù)展開了系統(tǒng)的研究。主要內(nèi)容包括:
　　1、用浸漬法制備了MnOx/CNTs和CuOx/CNTs催化劑，在固定床

2、反應(yīng)器中對臭氧輔助催化氧化氯苯的性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明臭氧的加入極大地促進(jìn)了氯苯催化氧化性能，即使在80℃低溫下，氯苯在MnOx/CNTs上的轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到95％，與此同時(shí)，CO2的選擇性也接近100％。其中，碳納米管對氯苯的選擇性吸附作用和臭氧分解產(chǎn)生的高活性氧自由基是關(guān)鍵。此外，本文還發(fā)現(xiàn)MnOx/CNTs上臭氧輔助催化氧化氯苯的性能隨溫度升高而減弱，而在CuOx/CNTs上的臭氧輔助催化性能在低溫下雖然不如MnOx/CNTs，卻

3、隨溫度上升而逐漸升高，240℃時(shí)達(dá)到了100％的氯苯轉(zhuǎn)化率和CO2選擇性。這種現(xiàn)象的產(chǎn)生主要與MnOx和CuOx對臭氧分解的不同催化作用有關(guān)。
　　2、研究了氯苯類化合物中氯取代基的個(gè)數(shù)對MnOx/CNTs催化劑上臭氧輔助催化氯苯的影響，實(shí)驗(yàn)表明氯取代基的增多會(huì)減弱臭氧的輔助效果。當(dāng)反應(yīng)溫度為240℃，目標(biāo)物濃度濃度為50 ppm，臭氧濃度為2300 ppm時(shí)，MnOx/CNTs催化劑上氯苯，1，2-二氯苯和1，3，5-三氯苯的完

4、全氧化率分別是74.4％，56.5％和46.0％。這種現(xiàn)象的產(chǎn)生主要與氯取代基的親電性有關(guān)。
　　3、采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了V-Mn-Ce-Ox/TiO2-CNTs催化劑，在二惡英反應(yīng)體系中研究了溫度對臭氧輔助催化降解二惡英性能的影響。結(jié)果表明，當(dāng)通入200 ppm臭氧時(shí)，120和170℃下二惡英的降解率顯著提高，但是在反應(yīng)溫度為220℃時(shí)，臭氧的輔助作用十分有限，這種現(xiàn)象的產(chǎn)生主要與氧自由基在高溫下的不穩(wěn)定性有關(guān)。

5、　　4、采用溶膠凝膠法和浸漬法制備了V-Mn-Cu-Ce-Ox/TiO2-CNTs，V-Cu-Ce-Ox/TiO2-CNTs和V-Mn-Ce-Ox/TiO2-CNTs催化劑，研究220℃下不同催化劑活性成分對臭氧輔助催化降解二惡英性能的影響。結(jié)果表明，當(dāng)沒有通入臭氧時(shí)，發(fā)生二惡英的合成，且CuOx的加入顯著促進(jìn)二惡英的合成，而MnOx的加入會(huì)抑制二惡英的合成。當(dāng)在反應(yīng)體系中通入200 ppm臭氧時(shí)，V-Mn-Cu-Ce-Ox/TiO2-