上海市區(qū)與崇明島東灘濕地大氣顆粒物污染特征研究.pdf

1、本研究通過(guò)對(duì)上海市區(qū)以及崇明島東灘濕地大氣PM2.5和PM10為期兩年觀測(cè)，比較兩地PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度水平及化學(xué)性質(zhì)，分析大氣顆粒物來(lái)源，探討全年典型污染期大氣顆粒物特征，考察長(zhǎng)江隧橋開(kāi)通對(duì)東灘濕地大氣環(huán)境的影響，討論世博會(huì)期間排放控制措施對(duì)上海大氣顆粒物及區(qū)域環(huán)境的影響。此外，對(duì)上海市大氣顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布、化學(xué)組成及粒徑分布進(jìn)行研究，分析上海持續(xù)高污染期大氣顆粒物數(shù)濃度粒徑分布特征，闡明灰霾及光化學(xué)煙霧事件大氣顆粒物

2、數(shù)濃度、粒徑分布及化學(xué)組成。以期探究東灘濕地大氣顆粒物特征，全面揭示中國(guó)東部沿海城市上海大氣顆粒物污染長(zhǎng)期變化趨勢(shì)和特征，為探討城市群與濕地大氣環(huán)境的相互影響提供有力支持。
　　本論文主要成果如下:
　　1.上海市區(qū)與東灘濕地大氣PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度、化學(xué)性質(zhì):(1)市區(qū)PM2.5和PM10平均質(zhì)量濃度分別為27.8和48.6μg/m3，分別為世界城市均值的2.53和1.35倍;東灘濕地PM2.5和PM10平均質(zhì)量

3、濃度分別為15.8和22.1μg/m3，超出環(huán)境空氣質(zhì)量PM2.5一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。市區(qū)與東灘PM10質(zhì)量濃度季節(jié)變化顯著，基本呈現(xiàn)相同特征，即冬季＞春季＞秋季＞夏季。市區(qū)PM2.5濃度季節(jié)變化與PM10相同，東灘濕地PM2.5濃度季節(jié)變化與PM10略有不同。東灘濕地PM2.5/PM10值大于市區(qū)，以細(xì)顆粒物污染為主，PM2.5受市區(qū)影響較大。(2)市區(qū)水溶性離子濃度分別為PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的45.8％和56.6％，東灘濕地水溶性離子

4、濃度分別為PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的55.1％和65.7％。市區(qū)水溶性離子濃度是東灘濕地的1.5-1.8倍。SO42-、NO3-、NH4+是最主要的三種離子，共占復(fù)旦PM2.5和PM10總水溶性離子濃度的88.9％和80.9％，占東灘PM2.5和PM10總水溶性離子濃度的90.6％和85.7％。市區(qū)PM10中Ca2+和Cl-濃度較高，PM2.5中Cl-和K+的濃度較高;東灘PM10和PM2.5中Na+與K+濃度較高，體現(xiàn)了海洋與生物

5、質(zhì)燃燒對(duì)東灘濕地離子成分的影響。不同季節(jié)東灘與復(fù)旦的離子粒徑分布結(jié)果不同。(3)市區(qū)OC和EC濃度分別為PM10質(zhì)量濃度的16.3％和9.6％，分別為PM2.5質(zhì)量濃度的21.2％和14.8％;東灘濕地OC和EC濃度分別為PM10質(zhì)量濃度的15.1％和10.8％，分別為PM2.5質(zhì)量濃度的20.4％和16.9％。碳質(zhì)成分在細(xì)顆粒物分布較多，OC濃度遠(yuǎn)高于EC濃度，市區(qū)OC和EC濃度大于東灘濕地。不同季節(jié)東灘與復(fù)旦的OC和EC濃度粒徑分布

6、結(jié)果不同。東灘PM2.5和PM10的OC/EC比值小于市區(qū)。
　　2.上海市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物來(lái)源分析:(1)基于長(zhǎng)期采樣獲得的PM10和PM2.5質(zhì)量濃度與化學(xué)成分?jǐn)?shù)據(jù)，計(jì)算得到市區(qū)Ca+轉(zhuǎn)換為dust和OC轉(zhuǎn)換為 POM的f和k值分別為0.10和1.3，東灘濕地的f和k值分別為0.05和1.4?；瘜W(xué)質(zhì)量閉合結(jié)果表明，市區(qū)PM10中Dust貢獻(xiàn)最大(30.0％)，其次是POM(19.5％);PM2.5中POM貢獻(xiàn)最大(23.

7、6％)，其次是SO42-(22.2％)。東灘PM10中Dust與SO42-的貢獻(xiàn)最大(均為22.7％); PM2.5中5O42-貢獻(xiàn)最大（為27.5％），其次是POM(21.8％)。(2)觀測(cè)期間5種后向軌跡類型(L、E、S、W、N)的比例分別為12.1％、20.3％、21.6％、6.3％、39.7％。東灘PM10和PM2.5化學(xué)成分的除dust外，總體表現(xiàn)為W和L類型化學(xué)成分濃度最高，呈現(xiàn)高污染特征;N類型的污染程度居中;E和S類型化

8、學(xué)成分濃度最低，污染較小。市區(qū)PM10和PM2.5化學(xué)成分的除dust外，總體表現(xiàn)為W類型化學(xué)成分濃度最高、N和L軌跡類型交替高污染特征，與東灘濕地情況稍有不同。PM10與PM2.5中NH4+、NO3-、K+、Cl-比例最高的軌跡類型分別是L、W、L和N。PM10中SO42-比例最高的軌跡類型是S和L，PM2.5中SO42-比例最高的軌跡類型為L(zhǎng)。東灘濕地OC和EC比例最高的軌跡類型是W和S，與市區(qū)稍有不同。(3)東灘PM2.5和PM1

9、0的NO3-/SO42-值小于市區(qū)，主要是固定源的影響。收獲季節(jié)PM2.5和PM10的K+/OC值較高，生物質(zhì)燃燒影響占主導(dǎo)。
　　3.典型時(shí)期上海市區(qū)與東灘濕地大氣顆粒物特征:(1)沙塵、生物質(zhì)燃燒、灰霾和煙花爆竹集中燃放四種污染事件的PM2.5和PM10質(zhì)量濃度為潔凈天氣的2至4倍。四種污染事件中，沙塵事件PM10中Ca2+濃度最高、PM2.5/PM10值最小;生物質(zhì)燃燒事件PM10與PM2.5中K+濃度最高;灰霾事件PM10

10、與PM2.5中總離子濃度最高，特別是SO42-、NO3-和NH4+濃度;煙花爆竹集中燃放事件中Cl-濃度和NO3-/SO42-的比值最高，且主要分布在粗顆粒中;生物質(zhì)燃燒和灰霾事件碳質(zhì)成分濃度最高。(2)上海長(zhǎng)江隧橋開(kāi)通車(chē)流量驟增對(duì)東灘PM10和PM2.5中水溶性離子影響最大的是NH4+、NO3-、SO42-和Cl-，其中PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-和Cl-分別比年同期增加了52.9％、22.3％、26.7％和25.5％，

11、PM10中NH4+、NO3-、SO42-分別比年同期增加了24.8％、21.3％、12.7％，PM10中NO3-/SO42-值增加至0.95。人為污染行為對(duì)東灘濕地的大氣顆粒物的特征影響大。(3)上海世博會(huì)期間大氣顆粒物質(zhì)量濃度均低于往年同期，東灘PM10和PM2.5中K+、NH4+、SO42-和Cl-濃度顯著降低，復(fù)旦PM10和PM2.5中K+和Ca2+濃度大幅降低。減排措施取得了有效結(jié)果，但區(qū)域傳輸對(duì)排放控制條件下的大氣顆粒物污染具

12、有較大影響。
　　4.上海市大氣顆粒物數(shù)濃度、化學(xué)組成及其粒徑分布特征:(1)上海市大氣顆粒物總數(shù)濃度年均值為1.12×104 cm-3，凝結(jié)核模態(tài)、埃根核模態(tài)、積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度分別為1156 cm-3、7619 cm-3和2388 cm-3，顆粒物總表面積和總體積濃度分別為443μm2/cm3和40μm3/cm3。顆粒物總數(shù)濃度冬＞春＞秋＞夏，與總表面積和總體積濃度季節(jié)變化規(guī)律一致。(2)2013年12月持續(xù)高污染天氣占整個(gè)

13、月份的74.2％，粒徑范圍100 nm-1μm的顆粒物數(shù)濃度增加幅度與污染天氣同步變化，特別是總表面積濃度和體積濃度在嚴(yán)重及重度污染期間大幅升高。(3)水溶性離子粒徑分布主要集中在0.4-2.1μm的顆粒物中，濃度峰值出現(xiàn)在0.7-1.1μm。NO3-的粒徑分布在小于2.1μm和大于5.8μm都有峰值，Ca2+和Cl-濃度峰值在5.8-10μm，K+和Na+均勻分布在各粒徑范圍。
　　5.上海市灰霾和光化學(xué)煙霧事件大氣顆粒物數(shù)濃度

14、、化學(xué)組成及粒徑分布:2009年灰霾天數(shù)占42.7％，其中有32.1％是重度及中度灰霾，且主要分布在冬春季節(jié)?；姻财陂g的大氣顆粒物數(shù)濃度為1.70×104 cm-3，是清潔天氣的2倍。灰霾事件顆粒物數(shù)濃度的最大增加在0.5-1μm和1-10μm粒徑范圍，分別是清潔天氣的17.78和8.78倍。光化學(xué)煙霧事件顆粒物數(shù)濃度的最大增加在50-100nm和100-200nm粒徑范圍，分別是清潔天氣的5.89和4.29倍。灰霾、光化學(xué)煙霧和清潔天

15、氣的顆粒物體積濃度分別為102、49和15μm3/cm3。僅占數(shù)濃度5％的粒徑大于200 nm的顆粒物卻貢獻(xiàn)了體積濃度的90％，大于1μm的顆粒物對(duì)體積的貢獻(xiàn)達(dá)50％。灰霾、光化學(xué)煙霧和清潔天氣的顆粒物表面積濃度分別為949、649和206μm2/cm3。灰霾期間90％的表面積濃度來(lái)自于粒徑大于100nm的顆粒物。隨著灰霾嚴(yán)重程度的增加，粒徑小于50 nm的顆粒物數(shù)濃度減小，50-200 nm和0.5-1μm的顆粒物數(shù)濃度增加?；姻蔡鞖?/p>