2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、羥基磷灰石(HA)材料具有優(yōu)異的生物相容性和生物活性,被廣泛應(yīng)用在生物材料的多個領(lǐng)域。球形HA具有特殊的多孔結(jié)構(gòu)和良好的表面性能,對蛋白質(zhì)、核酸、生物酶等生物活性大分子的分離和純化具有較好的選擇性。而低結(jié)晶度乃至非晶的HA微球,不僅具有流動性好、比表面積大等優(yōu)點,還有較好的可降解性及優(yōu)越的生物活性,能更好的應(yīng)用在藥物載體、細胞培養(yǎng)載體、骨填充、骨修復等領(lǐng)域。降低HA微球結(jié)晶度的途徑之一就是通過改變HA料漿的參數(shù),并快速干燥,使HA微球更

2、多地保留原始料漿的性質(zhì)。目前,空心和多孔HA微球主要通過模板法進而燒結(jié)處理制備,這導致其結(jié)晶度較高,降解速率過低。而對低結(jié)晶度、高降解速率HA微球的相關(guān)研究較少。
   本文利用自制的火焰-噴霧干燥裝置,以高于500℃的甲烷火焰為干燥介質(zhì),通過調(diào)整原始HA料漿的參數(shù),得到結(jié)晶度較低、孔隙度較高的HA微球。利用掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、場發(fā)射電子顯微鏡(FE-SEM)、X射線

3、衍射儀(XRD)、比表面積分析儀(SSA)、激光粒度分析儀(LDPSA)、紅外光譜分析儀(FTIR)等檢測手段,對所得HA微球的形貌、相組成、粒度分布、比表面積、孔徑分布、微觀結(jié)構(gòu)特征以及基團分布等進行了系統(tǒng)的分析研究,優(yōu)化出了利用火焰-霧化干燥法制備HA微球的工藝參數(shù)。以去氨水處理后的料漿、未去氨水料漿和冰水混合物料漿為試驗對象,對采用火焰-霧化干燥法制備出的三種HA微球進行體外、體內(nèi)試驗,研究不同結(jié)晶度和結(jié)構(gòu)形態(tài)的HA微球在生物學行

4、為上的差異。進而以未去氨水料漿火焰干燥所得的HA微球為例,利用熱致相分離技術(shù)制備多孔PLLA/HA微球復合支架,系統(tǒng)研究了不同比例的HA微球?qū)秃现Ъ芰W性能和生物學性能的影響。
   結(jié)果表明,利用自制的火焰-噴霧干燥裝置,在甲烷火焰高溫干燥介質(zhì)中得到的HA微球,能更多的保留HA在原料漿中的性質(zhì)。原始料漿中的氨水在干燥過程中分解的氨氣氣體會導致HA微球結(jié)構(gòu)疏松,比表面積增加,粒度分布不均。低溫原始料漿干燥后,可得到低結(jié)晶度、結(jié)

5、構(gòu)疏松且粒度不均的HA微球。本試驗中,冰水混合物料漿所得HA微球的結(jié)晶度為29.8%,遠低于典型HA顆粒90%以上的結(jié)晶程度,且比表面積(167.16㎡/g)和總孔體積(0.5054ml/g)遠高于去氨水處理后料漿所得微球(52.523㎡/g,0.2331 ml/g)。本研究可以通過調(diào)節(jié)HA料漿的參數(shù)來降低所得HA微球的結(jié)晶度,改善其結(jié)構(gòu)和性能。
   HA料漿的性質(zhì)對火焰干燥后所得HA微球的性能有重要影響。HA在其料漿中的結(jié)晶

6、程度和晶粒微觀形貌受反應(yīng)時間、沉化時間以及反應(yīng)溫度等因素的影響。在常溫條件下,隨反應(yīng)時間的延長,HA的結(jié)晶程度越來越高。料漿沉化一段時間后,其中的HA納米晶體呈針狀生長。反應(yīng)溫度越高料漿中HA的結(jié)晶度越高。
   火焰-霧化干燥HA微球的結(jié)晶程度隨原始料漿中HA的結(jié)晶度升高而增加。TEM結(jié)果表明,組成去氨水料漿所得的HA微球的微顆粒呈棒狀或條狀分布;未去氨水料漿所得HA微球中有部分非透明的非晶存在;而冰水混合物料漿所得HA微球的

7、晶粒存在泡狀半透明球狀非晶磷酸鈣。另外,冰水混合物料漿所得HA微球表面存在較多疏松的微孔結(jié)構(gòu)。
   煅燒溫度對不同性質(zhì)HA料漿所得HA微球的影響程度也不相同。中低溫處理(低于600℃)對去氨水處理后的料漿所得HA微球的形貌、結(jié)晶度以及比表面積沒有明顯影響。高溫煅燒處理(800℃-1000℃)會使微球的晶粒粗化長大,并在微球內(nèi)部熔合,進而明顯降低其比表面積和孔體積。但是600℃低溫煅燒后,冰水混合物料漿所得的微球比表面積和孔體積

8、也會從原來的167.16㎡/g,0.5054 ml/g分別急劇降至65.985㎡/g和0.1952 ml/g。
   火焰干燥所得HA微球在體外生物模擬實驗中的結(jié)果表明其具有較好的生物活性,并對BSA蛋白質(zhì)有一定的吸附和緩釋作用。SBF浸泡后HA微球的質(zhì)量變化呈先減小后增加的趨勢。HA微球結(jié)晶度越低,質(zhì)量變化越明顯。HA微球?qū)SA的吸附量并不是單純地隨結(jié)晶度的降低而升高,還受孔隙度和降解速率的影響。在體內(nèi)生物體液作用一段時間后

9、,火焰-霧化干燥后的HA微球無毒副作用,并和活體骨結(jié)合良好。從組織形貌分析來看,HA微球植入體具有良好的骨引導能力。植入新西蘭大白兔的股骨中4個月后,三種植入體周圍都形成了新的生物組織,且有不同程度的降解,降解程度隨結(jié)晶度的降低而增加;未去氨水料漿所對應(yīng)的HA微球植入體內(nèi)部有結(jié)締組織長入。
   HA微球加入到高分子材料中能形成復合生物材料,改善高分子材料由于降解而產(chǎn)生的酸性環(huán)境,提高復合材料的生物學性能和力學性能。本研究將未去

10、氨水料漿經(jīng)火焰-霧化干燥法所得HA微球均勻的混入PLLA的二氧六環(huán)溶液中,利用熱致相分離技術(shù)成功制備出連通度較好的多孔PLLA/HA微球復合支架。結(jié)果表明,HA微球和PLLA材料能較好的結(jié)合,且隨著HA微球加入量的增加,復合支架結(jié)構(gòu)的不規(guī)則程度加劇,力學性能提高。相對于純PLLA多孔支架的壓縮模量(4.4MPa),HA微球的質(zhì)量比占復合支架的30%時,復合支架的壓縮模量(9.1MPa)最高。在SBF中浸泡一段時間后,支架表面會形成類骨磷

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