第一性原理預(yù)測AlH3的低能結(jié)構(gòu).pdf

1、在過去的幾十年里,為了解決化石燃料如石油和天然氣的大量使用造成的環(huán)境問題,人們開始研究新能源及其利用方法。氫是地球上儲量最豐富的元素,作為能源有著很大的應(yīng)用潛力。與石油不同的是,氫能是可再生的,它可以很方便的從其他物質(zhì)中提取。此外,在氫的應(yīng)用過程中,副產(chǎn)品是水對環(huán)境沒有任何的污染。然而這種能源不易存儲,給實(shí)際應(yīng)用帶來了限制。其中一個(gè)可行的方法是把氫儲存在儲氫材料中?？紤]到實(shí)際應(yīng)用,作為儲氫材料還要有以下幾個(gè)要求:要有比較高的儲氫重量和儲

2、氫體積、在適中的溫度和壓強(qiáng)下能夠釋放出氫氣以及比較廉價(jià)的加注方法。為此美國能源部（DOE）提出到2010年儲氫材料要達(dá)到儲氫重量百分比6.0 wt.％和密度45g/L的目標(biāo)。其中一個(gè)新型儲氫材料AlH3有著較高的儲氫重量和儲氫體積,可以達(dá)到美國能源部的目標(biāo)（即所謂的DOE targets）。
　　鋁的氫化物,化學(xué)式AlH3,是一種很有潛力的儲氫材料。這種材料儲氫量大、體積小、質(zhì)地輕,含氫量約10wt.%（質(zhì)量百分比）,理論上氫的密

3、度為148g/L,這個(gè)密度是液態(tài)氫的兩倍多。然而這種材料是不穩(wěn)定的,即使在室溫下也能夠分解成氫氣和鋁。實(shí)驗(yàn)表明,AlH3至少有七種不同的相。目前已發(fā)現(xiàn)的相只有四個(gè),每個(gè)相結(jié)構(gòu)內(nèi)部的H和Al的鍵合方式也各不相同。在本篇文章里,我們應(yīng)用密度泛函方法預(yù)測了十種AlH3的低能結(jié)構(gòu),它們的對稱群分別是:Pnma,14/mcm,P4/mbm,P6/mmm,P4/nmm,Pm-3m,P21/c,P21/m,P4/n和Pbcm。為了研究這些結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)