強關聯(lián)錳氧化物體系中有序相的競爭與量子相變行為研究.pdf

1、強關聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物體系存在諸多奇異而有趣的物理現(xiàn)象和豐富而又復雜的物理內涵，成為近年來物理學和信息材料物理領域十分活躍而又引人注目的前沿研究領域。特別是該類材料中所表現(xiàn)出的電荷/自旋/軌道和晶格自由度之間存在的相互作用和競爭現(xiàn)象，和由此而誘發(fā)產(chǎn)生的絕緣-金屬轉變、有序化和相分離等一系列新奇物理現(xiàn)象，向現(xiàn)代物理學和信息科學的傳統(tǒng)概念提出了挑戰(zhàn)，從而給物理學家、材料科學家和信息科學家們提出了新的研究課題，諸多與此相關的一些新現(xiàn)象的解釋和新

2、概念的提出，將導致以強關聯(lián)物理學、自旋物理學和自旋電子學等為代表的基礎學科和未來信息技術的革命，使得強關聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物體系的研究成為二十一世紀科學技術特別是凝聚態(tài)物理強關聯(lián)電子系統(tǒng)的主要研究熱點之一。本論文工作以具有典型低溫相分離特征的Pr摻雜錳氧化物La5/8-xPrxCa3/8MnO3體系和半摻雜的(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3體系為具體研究對象，在制備高質量單晶和多晶樣品的基礎上，采用磁場誘導技術，研究了低溫相分離特征與

3、step型輸運異?，F(xiàn)象的關聯(lián)、電荷/自旋/軌道有序結構、磁場誘導產(chǎn)生的自旋重定向/載流子退局域化與可能的自旋/軌道量子轉變的本質，以及與電荷有序和軌道有序等多種序參量之間的關聯(lián)等等，本論文共分為六章，主要內容為： 第一章綜述了近年來強關聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物物理與自旋電子學領域的研究進展，重點就強關聯(lián)鈣鈦礦錳氧化物的相分離問題、CMR機理研究和自旋/軌道之間的強耦合作用導致存在于低溫下的一些奇異物理現(xiàn)象，并就本文工作的研究目的和出發(fā)點

4、進行了概括性描述。 第二章主要介紹了實驗樣品的制備、樣品質量表征、以及物性測量手段和基本原理，主要包括電磁輸運性質和比熱性質測量等。 第三章研究了利用光學浮區(qū)法制備的Pr5/8Ca3/8MnO3單晶的結構、輸運和磁特性。發(fā)現(xiàn)在幾個特斯拉的較低外磁場誘導下，體系在60K以下出現(xiàn)的step型電荷有序反鐵磁-鐵磁轉變(COAFM-FM)，存在于～4.2K以下異常陡峭的磁化step變化行為，在場冷模式下發(fā)現(xiàn)了存在于Pr5/8Ca

5、3/8MnO3單晶中T=2K下的雙重磁化step跳躍現(xiàn)象。并使Mn3+離子eg電子的軌道占據(jù)態(tài)隨磁場發(fā)生改變，eg電子的軌道有序態(tài)的變化導致M-H曲線上磁化step的產(chǎn)生以及與歷史有關的磁化效應。在關于這種多重磁化跳躍物理機制的理解上，結合理論分析，提出了自旋重定向的概念和物理圖像，以此為出發(fā)點，對這種轉變躍遷隨溫度的變化給予了自恰的解釋，與相應的實驗結果得到了很好的符合。這一研究結果在一定程度上突破了此前諸多研究者基于兩相共存的馬氏體

6、相變機制解釋這類低溫下step跳躍行為的局限，對當今錳氧化物強關聯(lián)物理中占主導地位的相分離機制和理論結果提供了直接的實驗證據(jù)。 第四章研究了La5/8-xPrxCa3/8MnO3體系輸運和磁特性隨Pr含量x的變化，在實驗上發(fā)現(xiàn)了低溫下異常的單重和三重不可逆電阻率陡峭下降同時伴隨著單重和三重磁化強度step躍變的出現(xiàn)，給出了體系在低溫區(qū)域的磁相圖，發(fā)現(xiàn)異常的輸運行為和相分離體系中的長程(l-r)COAFM相存在著密切的關聯(lián)。研究了

7、相分離體系中step型輸運異常與低溫電阻最小現(xiàn)象之間的緊密關聯(lián)特征。結果表明，在低場下具有相分離體系中FM團簇很容易沿外場方向排列，當增大外磁場時誘導量子化的軌道相變行為出現(xiàn)，此時軌道的極化狀態(tài)被改變同時伴隨著載流子退局域化和自旋重定向行為。為澄清磁化、輸運特性和電阻最小現(xiàn)象之間的關聯(lián)，以及該類體系異常step型轉變的物理機制，我們提出了相分離體系中共存團簇的微觀競爭機制和物理圖像，提出這種step型的輸運異常源于磁場誘導的單重或三重的

8、量子軌道轉變，從而證明了低溫下分別存在著電荷-軌道和自旋-軌道自由度的耦合相互作用。該研究結果為電荷-軌道-自旋耦合以及對該類復雜相分離體系的深入認識和理解提供了較為詳盡可靠的基礎實驗證據(jù)。 第五章研究了半摻雜(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3體系的磁特性，發(fā)現(xiàn)了存在于該體系低溫下的再入型自旋玻璃(RSG)轉變行為。發(fā)現(xiàn)隨溫度降低在該體系中相繼出現(xiàn)PM-FM-AFM-RSG多重的轉變行為，且在低溫區(qū)存在有團簇SG和FM團簇的

9、共存，表明了體系的基態(tài)存在多種復雜而豐富的磁相互作用之間的競爭現(xiàn)象，證明半摻雜(La,Pr)0.5Ca0.5MnO3為一種典型的納米尺度相分離體系。由于體系中存在的FM雙交換和AFM超交換相互作用的競爭失措和磁矩長程關聯(lián)特征的破壞，致使磁場誘導下難以產(chǎn)生step型的輸運特性，證明納米尺度相分離與亞微米尺度相分離的本質區(qū)別表現(xiàn)在共存團簇之間的長程關聯(lián)性，前者表現(xiàn)為自旋關聯(lián)的交換作用產(chǎn)生的短程取向無規(guī)，從而抵制了外磁場的影響使得體系難以達到

10、自旋的有序排列和磁飽和；而后者主要表現(xiàn)為共存相之間的長程相互競爭和相互作用，對體系的輸運特性有著巨大的影響，而且這兩類共存團簇之間可能存在的大量不同長程關聯(lián)相，是造成大量Barkhausen-like小的磁化step現(xiàn)象出現(xiàn)的主要原因。 最后，在第六章中對本論文工作給予了總結和展望，指出可以利用A位高度有序的RBaMn2O6(R為La、Y、Pr、Sm等)體系在很高溫度即表現(xiàn)出典型的COAFM和FM兩相共存的特征，拓展step型輸