微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應特性的研究.pdf

1、本文從理論計算和實驗角度證實了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應中有許多特性，例如微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)制C2烴反應的溫度大大低于常規(guī)熱力學的溫度，且C2烴收率大大高于常規(guī)熱力學的實驗結果，首次提出了常規(guī)熱力學理論中少碰到的因素-非膨脹功卻在微波等離子體條件下的化學反應中發(fā)揮著非常重要的作用，本文認為微波等離子體系統(tǒng)中存在電場功，這一非膨脹功是使反應溫度大大降低且產物收率大大提高的一個原因；共同發(fā)現(xiàn)了微波等離子體條件下，甲烷偶聯(lián)反應中微

2、波化學反應器諧振頻率會發(fā)生變化，利用這一現(xiàn)象計算了等離子體的等效介電常數(shù)；實驗中共同發(fā)現(xiàn)了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應中CH4/H2比例不一定遵守國際上已經報導的比例關系，在我們的微波化學實驗中，發(fā)現(xiàn)了甲烷氣體的量遠大于氫氣的添加量時，甲烷轉化率和C2烴收率較高。
　　 論文第一章通過廣泛的調查研究，總結了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應中特性研究的發(fā)展現(xiàn)狀，闡述了前人研究的困難和不足，同時概述了本文的主要內容及作者在微波等離子

3、體條件下甲烷偶聯(lián)反應特性研究方面所做的創(chuàng)新性工作。論證了課題研究的新穎性、先進性和可行性。
　　 論文第二章采用模式匹配方法首次分析了完全填充等離子體的圓形槽波導主模的色散特性，導出填充等離子體介質的圓形槽波導的特征方程。研究了等離子體主要物理參數(shù)：電子密度、碰撞頻率對圓形槽波導主模色散關系的影響，計算結果表明，隨著電子密度的增大，主模的截止頻率是逐漸變大；而碰撞頻率與主模截止頻率則成反比關系。
　　 論文第三章設計了基

4、于矩形波導的微波化學反應系統(tǒng)，通過對該系統(tǒng)的關鍵部分的研究達到進一步改善和發(fā)揮系統(tǒng)性能的目的，產生良好特性的微波等離子體，以利于甲烷偶聯(lián)轉化反應。首次從場分布角度優(yōu)化設計了矩形波導諧振腔微波化學反應器的結構，取得了甲烷轉化率和C2烴收率高達91.68％的結果。證明反應器的結構決定了反應器工作的性能，直接影響到實驗結果。
　　 論文第四章在實驗基礎上得出結論：微波等離子體化學反應的空間溫度低于從傳統(tǒng)熱力學計算出的所需的溫度。首次提

5、出了常規(guī)熱力學理論中少碰到的因素-非膨脹功卻在微波等離子體條件下的化學反應中發(fā)揮著非常重要的作用，本文認為微波等離子體系統(tǒng)中非膨脹功-電功除了使反應溫度大大降低，也是產物收率大大提高的一個重要因素。
　　 論文第五章通過實驗發(fā)現(xiàn)微波矩形波導諧振腔中氫氣等離子體生成前后諧振腔的諧振頻率發(fā)生了變化。根據(jù)實驗測量和HFSS軟件仿真計算出了等離子體的等效相對介電常數(shù)，并研究了壓強對介電特性的影響。由仿真結果可知：氫氣和氫氣等離子體的相對

6、介電常數(shù)有明顯的不同，微波氫氣等離子體的等效相對介電常數(shù)小于1。一定的壓強范圍內，微波氫氣等離子體的等效相對介電常數(shù)隨著等離子體壓強的變化而變化。
　　 論文第六章首次發(fā)現(xiàn)了微波等離子體條件下甲烷偶聯(lián)反應中CH4/H2比例不一定遵守國際上已經報導的比例關系。在大量的微波化學反應文章報導中，氫氣的添加量多于甲烷反應氣體的量，生成的C2烴較多且積碳較少；而在我們的微波化學實驗中，共同發(fā)現(xiàn)了甲烷氣體的量遠大于氫氣的添加量時，甲烷轉化率