N-,2-O一步氧化苯制苯酚Fe-ZSM-5分子篩催化劑失活與再生研究.pdf

1、本文以實(shí)驗(yàn)分析和TG-DTA、BET、TPO以及C/H元素分析等表征技術(shù)相結(jié)合的方式，系統(tǒng)開展了N<,2>O一步氧化苯制苯酚Fe-ZSM-5分子篩催化劑的失活規(guī)律和再生工藝研究。 對(duì)液相離子交換法制備并經(jīng)水熱法預(yù)處理的Fe-ZSM-5分子篩催化劑的活性評(píng)價(jià)結(jié)果表明，盡管Fe-ZSM-5分子篩催化劑在N<,2>O一步氧化苯制苯酚反應(yīng)中具有較高的初始活性和苯酚產(chǎn)率，但是隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)催化劑活性逐步降低，特別是在反應(yīng)初期的4 h內(nèi)

2、，活性下降速率很快，積炭量迅速增加。結(jié)合TG-DTA等表征結(jié)果可見，失活催化劑上存在著低溫炭和高溫炭?jī)煞N形式的積炭，這是導(dǎo)致催化劑失活的主要原因。對(duì)失活的Fe-ZSM-5催化劑進(jìn)行再生實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，失活催化劑在N<,2>O氣氛下、723 K進(jìn)行40 min燒炭處理，可使催化劑的活性基本恢復(fù)。 基于固定床反應(yīng)裝置，以單因素實(shí)驗(yàn)法分別考察了微量水蒸氣、NO、O<,2>和NO<,2>對(duì)Fe-ZSM-5分子篩催化劑活性的影響。結(jié)果表明：