2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、以納米半導體氧化物為催化劑的多相光催化是一種理想的環(huán)境污染治理技術,已成為近年來國際上最為活躍的研究領域之一。TiO<,2>以其無毒、氧化能力強、穩(wěn)定性好和成本低而最為常用。利用稀土元素獨特的4f電子結構,對TiO<,2>進行摻雜改性是常用的提高TiO<,2>光催化活性和太陽能利用率的方法??v觀目前眾多的稀土摻雜TiO<,2>光催化研究,絕大多數(shù)的研究重點放在光催化劑的使用性能上,導致重復性研究十分嚴重,而對其影響機制的研究也是猜想多于

2、證據(jù),對光催化劑性能起決定作用的結構和電子特性研究顯得尤為不足。為此,本文圍繞稀土摻雜納米TiO<,2>的結構特性、光學特性、電子特性和理論研究四個方面進行了深入的研究,取得了一批有價值的結論。本研究達到了預期的研究目標,取得了一些具有理論價值和工程價值的創(chuàng)新性研究成果。 本文從稀土摻雜納米TiO<,2>的結構、光學、電子特性和理論模擬四個方面展開研究,獲得了以下重要結論: 1、在結構特性研究方面,采用XRD、TEM、H

3、RTEM/EDS和XPS對稀土摻雜納米TiO<,2>進行了表征。實驗結果表明,稀土摻雜使TiO<,2>的XRD(101)衍射峰向2θ小角度方向移動并出現(xiàn)寬化現(xiàn)象,導致TiO<,2>發(fā)生晶格畸變,并對TiO<,2>晶粒長大有抑制作用。基于XRD與HRTEM分析和理論模型的結構優(yōu)化結果認為,稀土摻雜離子在TiO<,2>基體中存在如下兩種形式:取代Ti<'4+>離子進入TiO<,2>晶格之中和以氧化物形式局部集聚在TiO<,2>晶格內(nèi)。

4、 2、在光學特性研究方面,采用UV-vis DRS和FS對稀土摻雜納米TiO<,2>進行了表征。實驗結果表明,除Ce外,其余稀土元素摻雜TiO<,2>(La、Pr、Nd、Sm和Eu)的UV-vis DRS吸收邊發(fā)生藍移;而Ce摻雜導致吸收邊發(fā)生紅移,并且存在一個最佳摻雜量(1.5 at.%);對光學吸收特性的理論計算結果與測試結果一致,同時驗證了稀土離子吸收光譜帶的存在;Sm摻雜在熒光光譜中引起了新的發(fā)射峰,其強度隨Sm摻雜量的改變而

5、改變,其余稀土元素(La、Ce、Pr和Nd)只影響納米TiO<,2>的發(fā)射峰強度和范圍。 3、在電子特性研究方面,采用SRPES、XANES和STS對稀土摻雜納米TiO<,2>進行了表征。實驗結果表明,稀土Nd的4f電子與TiO<,2>價帶譜中的O-2p和Ti-3d電子態(tài)發(fā)生雜化作用,導致其價帶起始邊向低結合能方向移動;稀土元素摻雜影響Ti-K邊的XANES邊前區(qū)中對應于O-2p電子躍遷的A2吸收峰的能量位置和吸收強度,驗證了4

6、f電子與TiO<,2>價帶的相互作用;Ce摻雜TiO<,2>的STS中出現(xiàn)了新的雜質能級,表明稀土摻雜改變了納米TiO<,2>的表面電子結構。 4、在理論模擬方面,采用基于第一性原理的量化軟件計算了稀土摻雜TiO<,2>的電子結構。計算結果表明,稀土摻雜在TiO<,2>能隙中引入了4f雜質能級,與Ti-3d或O-2p態(tài)密度發(fā)生不同程度的重疊。根據(jù)4f能級在能隙中所處的位置,將Ce的4f能級劃分為施主能級,而將Pr、Nd、Sm、E

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