金屬負(fù)載的HZSM-5上甲烷和丙烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)研究.pdf

1、本文主要研究了制備方法和載體不同對(duì)催化劑芳構(gòu)化活性的影響，重點(diǎn)研究了用絡(luò)合離子交換制備催化劑的反應(yīng)活性，并對(duì)不同制備方法對(duì)活性的影響，催化劑失活以后積碳類型進(jìn)行了詳細(xì)的研究，得到了一些有意義的結(jié)果。 本文用離子交換法制備了一系列金屬負(fù)載的HZSM-5催化劑，改性的金屬包括Mg、Ca、Sr、Ba、La、Zn、Sm、Eu和Gd,考察了催化劑對(duì)甲烷和丙烷混合氣體的無(wú)氧芳構(gòu)化活性。結(jié)果表明不同離子負(fù)載的催化劑反應(yīng)活性的差別很大，其中Zn

2、/HZSM-5具有較好的芳構(gòu)化活性。 在Zn/HZSM-5催化劑上，成功實(shí)現(xiàn)了甲烷和丙烷的混合氣體在823K下的無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)，空速為GHSV(C1+C3+N2)=600h-1，原料氣的摩爾比C1/C3=5：1的條件下，甲烷的轉(zhuǎn)化率為15％，丙烷的轉(zhuǎn)化率為99％，芳烴的選擇性為80％。 考察了制備方法對(duì)催化劑活性的影響。分別用浸漬法、一般離子交換法和絡(luò)合離子交換法制備了2％Zn/HZSM-5，比較了它們的反應(yīng)活性，包括甲

3、烷和丙烷的轉(zhuǎn)化率、BTX的選擇性以及反應(yīng)后催化劑的積碳情況。表明用絡(luò)合離子交換制備的催化劑反應(yīng)活性較高，BTX的選擇性較好。 通過(guò)NH3-TPD實(shí)驗(yàn)，研究了不同制備方法以及不同金屬負(fù)載對(duì)催化劑酸性的影響。結(jié)果表明：通過(guò)絡(luò)合離子交換制備的催化劑能有效地降低催化劑表面的強(qiáng)酸中心數(shù)目，增加弱酸中心數(shù)目，這有利于催化劑活性的提高，因?yàn)槿跛嶂行氖羌淄楹捅榛旌戏紭?gòu)化反應(yīng)的主要活性中心。 本文還通過(guò)TG、UV-Raman和TPO/T