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文檔簡(jiǎn)介
1、本論文主要包括兩個(gè)大的方面的內(nèi)容,分別是鋰離子電池的新型負(fù)極材料和電解液功能添加劑的研究。采用X-射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FTIR)、熱重(TG)及電化學(xué)測(cè)試分析手段(電化學(xué)循環(huán)、交流阻抗譜和循環(huán)伏安)等技術(shù),系統(tǒng)地探索了一些相關(guān)的電極和電池體系的物理化學(xué)性能,并給出了合理的解釋,從中得出相應(yīng)的結(jié)論,為它們的實(shí)際應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。 論文首先論述了鋰離子電池的發(fā)展現(xiàn)狀、工作原理以及本論文的研究背景和
2、現(xiàn)實(shí)意義(第一章),主要詳細(xì)介紹了負(fù)極材料中的合金體系和Co3O4-Li2O復(fù)合氧化物的文獻(xiàn)綜述,以及電解液功能添加劑中的成膜添加劑研究概況。 通過(guò)濕化學(xué)還原和高能球磨的方法,首次制備了Sn/Ni3Sn4雙相合金體系,并將其作為鋰離子電池的負(fù)極材料(第二章)。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn),它有著很小的首次不可逆容量損失,只有3.6%,遠(yuǎn)低于目前文獻(xiàn)中所報(bào)道的其它合金體系的首次不可逆容量的損失。此外,截止電壓對(duì)于Sn/Ni3Sn4雙相合金體系有著
3、顯著而重要的影響,在0.3-1.0V時(shí),該復(fù)合體系表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性,主要是因?yàn)镾n顆粒的大范圍聚集得到了有效地抑制、Li+的進(jìn)一步插入導(dǎo)致的電極片的破壞得到了緩解的緣故。 我們還對(duì)Co3O4-Li2O復(fù)合氧化物作為鋰離子電池負(fù)極材料進(jìn)行了研究(第四章)。通過(guò)VC還原法成功地制備了在空氣中能穩(wěn)定存在的Co(OH)2前驅(qū)體,再在不同的氣氛和不同溫度進(jìn)行的熱處理得到金屬氧化物復(fù)合物。結(jié)果表明,在N2氣氛保護(hù)下,得到的樣品(Co3
4、O4)的性能比相同條件下空氣氣氛下制得的樣品性能要好;和商品粉相比,它表現(xiàn)出更低的首次不可逆容量損失和更高的比容量特性。通過(guò)研究不同組分的CO3O4-Li2O,表明適量的Li2O的引入,在以犧牲部分的質(zhì)量比容量為代價(jià)時(shí),可以降低其首次不可逆容量的損失。主要原因是由于適量的Li2O的摻入,在首次放電完成以后,生成細(xì)小的Co顆粒具有一定的催化活性,促進(jìn)了Li2O的分解,提高了Li2O的利用率,從而降低了首次不可逆容量的損失;其次,惰性的Li
5、2O的引入對(duì)于CO3O4的首次放電而引起的體積膨脹也起到了一定的機(jī)體緩沖作用;最后,CO3O4和Li2O在電場(chǎng)的作用下還可能發(fā)生了反應(yīng),生成了不穩(wěn)定的中間相Co2O3,從而提高了容量特性。 第二部分主要研究了成膜添加劑碳酸亞乙酯(VEC)對(duì)碳酸丙烯酯(PC)基電解液的影響(第五、六章)。少量添加劑的加入,可以明顯抑制PC的分解和石墨“剝離”現(xiàn)象的發(fā)生,這主要是由于添加劑在電解液PC組分分解之前,就已經(jīng)形成了一層固體電解質(zhì)(SEI
6、)膜覆蓋在石墨負(fù)極的表面,從而有效地保護(hù)了電極。XRD測(cè)試表明,石墨負(fù)極在經(jīng)過(guò)若干次循環(huán)以后,仍然具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,F(xiàn)TIR測(cè)試結(jié)果證明了負(fù)極表面膜的組分具有SEI膜特征。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)當(dāng)溶劑的組分發(fā)生改變時(shí),添加劑的還原電位也發(fā)生了有趣的變化:向低電位方向偏移,而且還原峰的數(shù)量也有所不同;在PC-DMC體系中,循環(huán)伏安首次負(fù)向掃描時(shí),只出現(xiàn)了一個(gè)還原反應(yīng)峰;在后來(lái)的電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試過(guò)程中,與其它溶劑組分的電解液相比,也表現(xiàn)出相對(duì)
7、較好的性能。這主要是由于在PC-DMC電解液中,VEC更易形成優(yōu)質(zhì)的固體電解質(zhì)表面膜,含有更多的高Li+傳導(dǎo)的ROCO2Li物質(zhì),不利于Li+傳輸?shù)奈镔|(zhì)(如LiOROCO2Li)少一些;并且粘度小,Li+遷移容易。這些因素綜合作用的結(jié)果,使得石墨負(fù)極在1MLiPF6/PC-DMC-5wt%VEC中有著更好的電化學(xué)性能。 論文最后一部分對(duì)研究生三年的課題研究進(jìn)行了簡(jiǎn)要的回顧和總結(jié)(第七章),并且對(duì)于今后工作的進(jìn)一步展開(kāi)提出了建議和
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