強(qiáng)激光場中雙原子分子的高次諧波產(chǎn)生.pdf

1、近年來，原子或者分子在強(qiáng)激光場中的高次諧波產(chǎn)生是一個廣為研究的主題。這是因?yàn)楦叽沃C波具有廣闊的應(yīng)用前景。首先，利用高次諧波人們可以獲得相干的、脈沖持續(xù)時間短的XUV和X射線源.其次，高次諧波是人們實(shí)現(xiàn)阿秒相干脈沖的首選光源.第三，利用高次諧波可以實(shí)現(xiàn)分子的軌道成像。第四，高次諧波的研究對強(qiáng)場物理的研究有著強(qiáng)大的推動作用。目前實(shí)驗(yàn)和理論的研究主要集中在分子的高次諧波產(chǎn)生.因?yàn)榉肿泳哂懈嗟淖杂啥群投嘀行奶卣?，分子的高次諧波譜展示了比原子更

2、復(fù)雜的結(jié)構(gòu)，研究分子在強(qiáng)場中的動力學(xué)行為理論上也遇到了更多的困難。
　　本文研究強(qiáng)激光場中雙原子分子的高次諧波產(chǎn)生。通過解析分析和數(shù)值計(jì)算，本文深入細(xì)致的研究了強(qiáng)場中雙原子分子高次諧波產(chǎn)生的機(jī)制，發(fā)展了理論模型，并對新奇的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象進(jìn)行了解釋.
　　在第二章，我們發(fā)展了一個解析的模型來描述雙原子分子的高次諧波產(chǎn)生。這個模型強(qiáng)調(diào)了電荷共振態(tài)對于大的核間距的分子高次諧波產(chǎn)生的重要影響，而且通過考慮兩能級近似中忽略的連續(xù)態(tài)的貢獻(xiàn)，它

3、有能力描述大的核間距的分子的諧波譜的雙平臺結(jié)構(gòu):一個由于電荷共振形成的分子平臺;一個由于束縛態(tài)-連續(xù)態(tài)躍遷形成的原子平臺.理論計(jì)算結(jié)果與數(shù)值的計(jì)算結(jié)果展示了好的一致.我們的理論還明確了電荷共振態(tài)在形成分子的高次諧波譜的精細(xì)結(jié)構(gòu)中的重要作用。并且顯示通過調(diào)節(jié)分子的核間距，可以有效的控制諧波釋放。
　　在第三章，我們利用第二章的解析模型，研究大的核間距的雙原子分子的高次諧波產(chǎn)生。我們發(fā)現(xiàn)大的核間距的雙原子分子的諧波譜的平臺區(qū)域顯示了峰

4、-谷結(jié)構(gòu)。這些顯著的的結(jié)構(gòu)的位置對場強(qiáng)非常敏感.我們的分析揭示兩中心干涉以及不同的電子軌道之間的干涉共同導(dǎo)致了某些波段的諧波被增強(qiáng)，某些波段的諧波被抑制，而且激光參數(shù)，例如強(qiáng)度，對這些干涉效應(yīng)的影響非常大。
　　在第四章，基于第三章對分子高次諧波產(chǎn)生機(jī)制的研究，我們研究利用分子的高次諧波實(shí)現(xiàn)分子的軌道成像。我們的研究顯示，由于兩中心干涉，高次諧波產(chǎn)生過程中的分子的再碰撞電子波包與分子電離時的最高占據(jù)的軌道和軌道的電離能密切相關(guān).作

5、為一個結(jié)果，分子的再碰撞電子波包的譜振幅可能和它的參考原子的再碰撞電子波包的譜振幅在某些能量區(qū)域顯示很大的差別.這個發(fā)現(xiàn)意味著關(guān)于N2分子的軌道成像實(shí)驗(yàn)[Nature432，867(2004)]可能無法推廣到另外的分子，例如CO2.
　　在第五章，基于第四章闡述的分子軌道成像實(shí)驗(yàn)的局限性，我們研究如何通過另外的方式從分子的高次諧波譜讀取分子的結(jié)構(gòu)信息。在這一章，我們數(shù)值地和解析地調(diào)查H2+在不同的核間距和激光強(qiáng)度下高次諧波譜產(chǎn)生的

6、取向依賴。我們的計(jì)算顯示不同取向的諧波譜在平臺區(qū)域有明顯的交叉點(diǎn)，而且這些交叉點(diǎn)的位置對激光強(qiáng)度有較弱的依賴.對這些交叉點(diǎn)的分析顯示兩中心干涉在高次諧波產(chǎn)生的電離和再結(jié)合過程中具有重要作用。我們展示在一個超快的時域內(nèi)，可以利用這些交叉點(diǎn)讀取分子的結(jié)構(gòu)信息。
　　在第六章，基于第二章和第五章對簡單的分子H2+的研究，我們研究復(fù)雜的分子的高次諧波產(chǎn)生。在這一章，利用一個考慮平移不變性的強(qiáng)場近似模型，我們研究了O2和CO2分子高次諧波產(chǎn)

7、生的取向依賴。計(jì)算顯示對于O2，諧波產(chǎn)量在θ=500的時候最強(qiáng)（θ是分子軸與外場之間的夾角）;對于CO2，在θ=500和θ=600的時候，低階和高階的諧波產(chǎn)量分別達(dá)到了最大.計(jì)算還顯示，這兩個分子的電離產(chǎn)量在θ=450的時候達(dá)到了最大。關(guān)于CO2的計(jì)算結(jié)果與目前的理論預(yù)測(θ=30°時諧波產(chǎn)量最強(qiáng))存在較大的差別.我們發(fā)現(xiàn)兩中心干涉和分子的價軌道在電離過程中的相互作用是導(dǎo)致CO2分子的高次諧波這種不同尋常的取向依賴的重要原因.特別地，由

8、于這種相互作用，諧波譜不同取向時的最先的交叉點(diǎn)包含了豐富的分子的軌道信息.
　　在第七章，基于第六章的研究，我們詳細(xì)的研究高次諧波產(chǎn)生的電離過程。在這一章，考慮強(qiáng)場近似的平移不變性，我們引入了修正的分子的強(qiáng)場近似(MM-SFA)。我們的模型適用于中性的雙原子分子和雙原子分子的離子.利用這個模型，我們研究了H2+，O2和CO2分子在強(qiáng)場中的電離對取向的依賴。我們把我們的結(jié)果和通過標(biāo)準(zhǔn)的分子的強(qiáng)場近似(SM-SFA)，分子的隧穿電離理

9、論(MO-ADK)得到的結(jié)果進(jìn)行了比較.MM-SFA得到的結(jié)果和數(shù)值模擬以及實(shí)驗(yàn)測量得到的結(jié)果符合得更好.MM-SFA還預(yù)測了當(dāng)分子軸與外場的夾角是450時，CO2分子的電離率最大。這一結(jié)果意味著當(dāng)CO2分子的取向偏離了價軌道電子云最密集的軸的方向時，它的電離最強(qiáng).這一結(jié)果是反直覺的，已經(jīng)被目前的實(shí)驗(yàn)測量[Phys.Rev.Lett98，243001(2007)]所證實(shí)。我們的分析顯示導(dǎo)致這個新奇現(xiàn)象發(fā)生的是由于電離過程中的兩中心干涉效

10、應(yīng).
　　以上各章節(jié)的研究，給出了分子高次諧波產(chǎn)生的半經(jīng)典圖像。在第八章，我們研究分子高次諧波產(chǎn)生的完整的量子機(jī)制。通過數(shù)值地模擬高次諧波產(chǎn)生的再碰撞過程，我們展示了一個諧波釋放的完整的量子圖像。這個模擬精確地包含了庫倫效應(yīng)，基態(tài)衰減，以及更高的束縛態(tài)對高次諧波產(chǎn)生的貢獻(xiàn).它揭示了帶著一個寬的范圍的能量的再結(jié)合電子都對釋放某一階諧波具有重要的貢獻(xiàn)，這與半經(jīng)典的圖像是不同的。另外，基于這個模擬，我們提出了分子的高次諧波產(chǎn)生過程中的兩