溶膠-凝膠法制備復(fù)合氧化物固體超強酸催化劑.pdf

1、本論文共分為四部分： 第一部分就固體超強酸催化劑的國內(nèi)外研究狀況進(jìn)行了概述，并指出了目前己有催化劑所存在的缺陷，提出了可能的解決方案。 第二部分用溶膠-凝膠法制得了一種新的三元復(fù)合氧化物固體超強酸催化劑WO<,3>/zrO<,2>．SiO<,2>，選擇并確定了催化劑的最優(yōu)制備工藝條件。實驗表明：在適宜的配比下所制備的催化劑活性較高，隨著負(fù)載量的增加催化劑活性也隨之上升，但是過多的活性組分又會造成二氧化硅的孔道堵塞從而降低

2、催化劑的活性，所以必須選擇合適的負(fù)載量。然后對催化劑的活化溫度及活化時間作了研究，發(fā)現(xiàn)焙燒溫度也有一個最佳值，焙燒溫度過低無法形成強酸中心，影響活性；溫度過高又會使得活性中心受到破壞，從而降低催化活性。 第三部分采用Py-IR、TEM、XRD、TG-DSC等測試手段對催化劑進(jìn)行了表征，并進(jìn)行了較為深入的討論分析。結(jié)果表明：WO<,3>/ZrO<,2>-SiO<,2>固體超強酸催化劑呈現(xiàn)比較均勻的多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，主要以無定型形態(tài)存在

3、，其孔徑為67.5nm，呈大孔結(jié)構(gòu)，孔徑體積為1.09 cm<'3>/g，比表面積達(dá)649.1m<'2>/g，熱穩(wěn)定性良好，催化劑表面只存在L酸中心而無B酸中心。 第四部分將用溶膠-凝膠法所制得的三元復(fù)合氧化物固體超強酸催化劑應(yīng)用于乙酸與乙醇制備乙酸乙酯的反應(yīng)，證明了其催化性能遠(yuǎn)高于濃硫酸催化劑；將制得的固體超強酸催化劑用于一步法合成防霉劑富馬酸單甲酯的實驗，但并無催化活性。 研究結(jié)果表明：所制備催化劑的穩(wěn)定性好，活性高