類水滑石納米催化材料的制備及性能研究.pdf

1、類水滑石化合物又稱為層狀雙金屬氫氧化物(Layered Double Hydroxides，簡稱LDHs)，是一類具有特殊結(jié)構(gòu)的層狀材料。它獨特的結(jié)構(gòu)有利于多種功能性離子的引入，擴大了此類材料的應(yīng)用范圍，尤其是其作為催化劑和催化劑前體的應(yīng)用更引起人們的普遍關(guān)注。而過渡金屬因為特殊的電子結(jié)構(gòu)排布使其在催化、發(fā)光、磁性材料等領(lǐng)域都具有廣泛的應(yīng)用。因此本論文提出利用LDHs的結(jié)構(gòu)特征，以過渡金屬作為構(gòu)成層板的元素，研究其在催化降解有機染料方面

2、的應(yīng)用并引進磁性材料制備核殼式結(jié)構(gòu)可循環(huán)利用的Fe3O4@SiO2@(Co/Cr)-LDH光催化材料。論文的主要內(nèi)容可以分為三個部分：
　　 1．以較為活潑的鐵系元素二價鈷和三價鉻、鐵作為構(gòu)成LDH的層板結(jié)構(gòu)的金屬離子，以NaOH和Na2CO3為沉淀劑，晶化溫度60℃，晶化時間24小時下合成出層狀結(jié)構(gòu)完整的類水滑石Co/Cr-LDH和Co/Fe-LDH。對所制得的納米類水滑石材料進行了形貌、微觀結(jié)構(gòu)、比表面等表征。探討了納米水滑

3、石可能的反應(yīng)機制。結(jié)果表明，產(chǎn)物為晶相單一的類水滑石，層間陰離子為CO32-，具有較高的比表面積。以具有偶氮結(jié)構(gòu)的甲基橙溶液為模擬染料污水，以樣品對甲基橙的光催化降解率為指標(biāo)，在模擬太陽光下考察制備出的LDHs的光催化活性，取得了較滿意的效果。對催化反應(yīng)進行動力學(xué)研究確定催化反應(yīng)為一級動力學(xué)反應(yīng)。
　　 2．以磁性Fe3O4負(fù)載層狀雙羥基金屬氫氧化物Co/Cr-LDH，復(fù)合物將催化性與磁性聯(lián)合，利于其回收再利用。本實驗采用溶劑熱

4、方法制備的磁性納米Fe3O4為基體，再以硅酸乙酯為原料，通過水解的方法在其表面生成了一層SiO2殼層以保護Fe3O4粒子。采用溶劑熱法，水熱180℃保持8小時后成功將Co/Cr-LDH沉積包覆在Fe3O4@SiO2核表面形成Fe3O4@SiO＠(Co/Cr-LDH磁性復(fù)合光催化材料。對合成樣品的形貌和結(jié)構(gòu)進行掃描電鏡(SEM)，透射電鏡，X射線衍射(XRD)，紅外(FT-IR)等表征。結(jié)果表明，樣品為球形，LDH包覆完全。樣品的磁性測試

5、表明復(fù)合物對外加磁場有強響應(yīng)性。在模擬太陽光下，F(xiàn)e3O4@SiO2@(Co/Cr)-LDH對甲基橙的降解顯示了良好的光催化活性，并且該催化劑回收利用了四次后降解率依然可以達(dá)到百分之八十。
　　 3．復(fù)合金屬氧化物具有比表面積大、活性元素分布均勻、金屬離子還原條件溫和的優(yōu)點，可應(yīng)用于許多酸堿催化和氧化還原催化過程。本章在堿性條件下通過化學(xué)共沉淀法制備層狀雙羥基金屬氫氧化物Ni/Cr-LDH。在合適的溫度下，焙燒LDHs分解生成復(fù)

6、合金屬氧化物。通過SEM，XRD，F(xiàn)T-IR，BET(比表面)等測試方法對Ni/Cr-LDH及其熱解過程中產(chǎn)物的形貌、微觀結(jié)構(gòu)、晶型及性能等進行分析。結(jié)果表明，熱分解過程比較復(fù)雜，復(fù)合氧化物的性質(zhì)與前體以及焙燒溫度有關(guān)。用甲基橙的降解反應(yīng)作為光催化的模型反應(yīng)，在模擬太陽光下對比研究Ni/Cr-LDH及其焙燒物的光催化活性，并對光催化反應(yīng)進行動力學(xué)研究。結(jié)果表明，這些樣品的催化性能與其結(jié)構(gòu)及組成有關(guān)，其中二元復(fù)合金屬氧化物Ni(Cr)O表