2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(ATRP)是一項可用來制備分子量可控和窄分子量分布的聚合物及實現(xiàn)聚合物結(jié)構(gòu)設計的活性聚合技術(shù)。然而,傳統(tǒng)ATRP中,由于催化劑殘余難以除去的缺點限制了其在工業(yè)上的廣泛應用。因此進行負載催化劑的研究已成為當前研究的熱點。通過物理吸附或者化學鍵合將催化劑負載在載體上,使聚合產(chǎn)品與催化劑很好的分離,達到方便回收和重復使用的目的。本文針對傳統(tǒng)ATRP中催化劑殘余較多、配體毒性大及價格昂貴等不足之處,合成一種便于分離、催化活性

2、較高的負載型催化劑。將此催化劑應用于ATRP與ATRA研究。具體內(nèi)容如下:.
   ⑴通過多步反應對硅膠進行改性合成了一種多齒胺改性硅膠配體,合成過程如下:(1)通過γ-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(KH570)與硅膠表面的硅羥基反應,在硅膠表面引入雙鍵;(2)利用硅膠表面雙鍵與過量的三乙烯四胺(TETA)發(fā)生Michael加成反應,使硅膠表面帶有氨基;(3)最后用丙烯酸甲酯(MA)與硅膠表面氨基充分反應成功合成多齒胺改性硅

3、膠配體。通過親油化度實驗和紅外光譜(FTIR)表征了以上各步反應產(chǎn)物的改性程度和結(jié)構(gòu),熱重分析(TG)結(jié)果表明反應的接枝量最高達到27%,元素分析(EA)結(jié)果表明產(chǎn)物的含氮量為3.6%(2.57mmol/二g),說明成功合成多齒胺改性硅膠。
   ⑵以改性多齒胺硅膠配體為載體,通過絡合反應將Cu(I)負載到載體上,制備出硅膠固載銅催化劑,并進行此催化劑對ATRP的催化效果研究。實驗結(jié)果表明該類型的負載催化劑對MMA的ATRP反應

4、具有高的催化活性。在添加少量鈍化劑CuBr2/TETA與負載Cu(I)催化劑組成雜化的負載/可溶催化體系下,乙腈溶劑中催化MMA的聚合反應,可制備出分子量接近于理論分子量,分子量分布較窄(Mw/Mn=1.3-1.5)的聚合物。實驗結(jié)果表明此雜化的負載/可溶催化體系可提高對聚合的可控性。固體催化劑可以在反應結(jié)束后經(jīng)離心除去,聚合物中過渡金屬殘余量較低,為0.17‰;分離后的催化劑不需要經(jīng)再生步驟處理就可循環(huán)使用,使用5次時,催化活性依然很

5、好,對聚合的可控性保持不變。以不同粒徑改性硅膠負載Cu(I)為催化劑時,隨載體粒度的增加聚合速率減緩,載體粒度從20nm增大到45μm時,聚合速率降低,聚合的可控性增強。載體粒度越小,聚合的可控性較差。同時研究了此固載催化劑對其它單體反應的催化活性,將其用于苯乙烯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸甲酯的ATRP反應中。結(jié)果顯示負載Cu(I)催化體系對不同類型的單體依然具有高的催化活性和良好的聚合可控性。
   ⑶對多齒胺改性硅膠負載Cu(I

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