Ru-HZSM-5催化劑的制備及對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)的研究.pdf

1、有機(jī)化合物1，4-環(huán)己二醇可廣泛應(yīng)用于有機(jī)合成和精細(xì)化工等領(lǐng)域。在以對(duì)苯二酚為反應(yīng)物催化加氫制1，4-環(huán)己二醇的工藝中，由于原料廉價(jià)易得，產(chǎn)品1，4-環(huán)己二醇具有較高實(shí)用性與經(jīng)濟(jì)效益。因此研究此工藝路線，無(wú)論從經(jīng)濟(jì)學(xué)角度，還是從加氫反應(yīng)研究角度，都有著十分重要的意義。
　　本文以不同硅鋁摩爾比的HZSM-5為載體，采用沉淀法和化學(xué)還原法制備了負(fù)載型Ru/HZSM-5催化劑。通過XRD、TEM和BET表征手段分析比較了兩種方法對(duì)催化

2、劑形貌結(jié)構(gòu)及Ru粒徑大小與分散情況的影響。結(jié)果表明，兩種方法均沒有破壞HZSM-5的骨架結(jié)構(gòu)，活性組分 Ru粒子以非晶態(tài)結(jié)構(gòu)存在。由于在化學(xué)還原法中 NaBH4還原Ru3+伴隨有氫氣生成，使得活性組分不易發(fā)生團(tuán)聚，故比沉淀法制備的催化劑中 Ru粒徑小且分散度高。
　　以對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)為探針實(shí)驗(yàn)，考察了載體HZSM-5硅鋁摩爾及各個(gè)反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率及目標(biāo)產(chǎn)物選擇性的影響，比較分析了兩種方法制備的Ru/HZSM-5體系下的

3、最優(yōu)反應(yīng)條件。結(jié)果表明，硅鋁摩爾比對(duì)催化性能影響顯著，當(dāng)Si/Al摩爾比為740時(shí)，Br?nsted酸含量最小，反應(yīng)中1，4-環(huán)己二醇選擇性最高，催化劑活性最好。因?yàn)榛瘜W(xué)還原法制備的Ru/HZSM-5催化劑中Ru粒徑較小分散均勻，并且得到了含有少量硼的非晶態(tài)釕硼合金，所以其催化性能明顯優(yōu)于沉淀法制備的。在 Ru/HZSM-5（化學(xué)還原法）催化體系下，最佳反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度140℃、反應(yīng)時(shí)間2.5 h、氫氣壓力2.5 MPa和Ru質(zhì)量分