混合粘土原位晶化合成Y型分子篩及動力學(xué)研究.pdf

1、本文利用堿對硅藻土進(jìn)行了改性處理，并考察了長白山硅藻土和改性硅藻土經(jīng)不同溫度熱處理后結(jié)構(gòu)的變化過程。利用不同比例的高嶺土和硅藻土通過原位晶化方法合成NaY分子篩，采用X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、N2吸附-脫附等手段對合成的樣品進(jìn)行了表征，并著重考察了投料配比對原位晶化產(chǎn)物性能的影響。通過建立的動力學(xué)模型對質(zhì)量比m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4的體系下原位晶化合成NaY分子篩的生成機(jī)理進(jìn)行了研究。具體工作如下：

2、r>　　 ⑴對長白山硅藻土進(jìn)行了改性處理，利用XRD、FT-IR、SEM等表征手段對經(jīng)不同溫度熱處理后的硅藻土原土和改性硅藻土結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行了考察。結(jié)果表明:長白山硅藻土熱處理的相變溫度為1100℃，改性硅藻土的相變溫度為950℃。改性硅藻土與原土熱處理相變溫度存在150℃的差異，這主要是由于Na雜質(zhì)元素的存在，有利于降低硅藻土轉(zhuǎn)變成方英石的溫度。
　　 ⑵利用高嶺土和硅藻土為硅源、偏高嶺土為鋁源通過原位晶化方法合成出了結(jié)晶度較

3、高的NaY分子篩，采用XRD、SEM、N2吸附-脫附等測試手段對合成樣品進(jìn)行了表征。著重考察了m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4和2∶8兩種比例下，晶化合成體系中摩爾比n(SiO2)∶n(Al2O3)、n(Na2O)∶n(SiO2)和n(H2O)∶n(Na2O)對原位晶化產(chǎn)物性能的影響。研究結(jié)果表明:在m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4的合成體系中，隨n(SiO2)∶n(Al2O3)和n(Na2O)∶n(SiO2)的增大，NaY分子篩的

4、相對結(jié)晶度先增大后減小，減小n(H2O)∶n(Na2O)有利于產(chǎn)品相對結(jié)晶度的提高;在m（高嶺土）∶m（硅藻土）為2∶8的合成體系中，增大n(SiO2)∶n(Al2O3)，NaY分子篩的相對結(jié)晶度先增大后減小，但增大n(Na2O)∶n(SiO2)和減小n(H2O)∶n(Na2O)都會使產(chǎn)品的相對結(jié)晶度降低。
　　 ⑶通過對投料配比對不同體系中NaY分子篩相對結(jié)晶度影響的研究，得到了在不同體系下的最優(yōu)投料配比。在m（高嶺土）∶m（

5、硅藻土）為6∶4的比例下最優(yōu)投料配比為n(SiO2)∶n(Al2O3)=7.0，n(Na2O)∶n(SiO2)=0.45，n(H2O)∶n(Na2O)=30，在該體系中合成的NaY分子篩的相對結(jié)晶度為54.7％;在m（高嶺土）∶m（硅藻土）為2∶8的比例下的最優(yōu)投料配比為n(SiO2)∶n(Al2O3)=6.5，n(Na2O)∶n(SiO2)=0.5，n(H2O)∶n(Na2O)=55，在該體系中合成的NaY分子篩的相對結(jié)晶度為56.3

6、％。
　　 ⑷考察了m（高嶺土）∶m（硅藻土）為6∶4的體系中不同晶化時間液固相各組分含量的變化并對其生長機(jī)理進(jìn)行了探討。晶化初期固相中各組分含量變化比較明顯，SiO2含量在2h時快速增長至6h趨于穩(wěn)定，Al2O3含量在最初晶化5h內(nèi)不斷增加之后趨于穩(wěn)定，Na2O的含量隨晶化時間的延長有不斷增加的趨勢。液相中SiO2的含量先增大后減小至晶化10h趨于穩(wěn)定，Al2O3含量在反應(yīng)初期快速下降，在晶化10h時偏高嶺土中Al2O3的溶解