納米粒子在介孔材料內(nèi)的可控組裝.pdf

1、納米粒子是介于原子和體相之間的中間態(tài)，由于其特有的結(jié)構(gòu)使其具有不同于常規(guī)材料的電、磁和催化性能。納米粒子一經(jīng)問世，便在許多領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注，其中納米粒子的催化研究已成為現(xiàn)今研究的一個熱點。納米催化研究首先就是要能夠制備出單一分散且性能穩(wěn)定的納米粒子，這也是目前催化領(lǐng)域尚需解決的一個重要課題。銀作為一種工業(yè)上常用的高選擇性催化劑，已經(jīng)廣泛應(yīng)用在一些催化反應(yīng)體系中。銀納米粒子同其它納米粒子相比，納米銀粒子生長難控制，容易聚集并且穩(wěn)定差，

2、制備單一分散，粒徑可控的納米銀難度更大。本文重點在于尋找一種合適的介孔材料作為載體，選擇一種合適的方法將銀粒子組裝到介孔材料的孔道內(nèi)，利用介孔孔道的限制作用以獲取不同粒徑，單一分散且穩(wěn)定的納米銀粒子。
　　 本文主要研究內(nèi)容及結(jié)論包括：
　　 (1)首先成功合成了具有六方相孔道結(jié)構(gòu)的介孔材料SBA-15，通過BET表征方法SBA-15的比表面積為634.9m2/g，孔徑大小為6.8nm。采用硝酸去除介孔材料的表面活性劑，

3、其最佳工藝條件為：硝酸濃度為6M，回流氧化溫度為60℃，回流時間為4h。再以制備出的SBA-15作為納米銀粒子的客體，通過浸漬法將銀離子成功引入到介孔材料的孔道內(nèi)，充分利用其內(nèi)部的活性基團，通過自還原法，將納米銀粒子原位組裝到SBA-15的扎道內(nèi)，通過多種表征方法，其結(jié)果證明孔道內(nèi)的納米銀粒子單一分散、粒徑比較均一，約為6nm；納米銀的裝載量為32％。
　　 (2)成功制備出了茬具有Ia3d結(jié)構(gòu)的介孔材料FDU-5，并在其孔道內(nèi)

4、成功的制備出了高分散的銀納米粒子，通過各種表征方法證明了銀納米粒子均勻的分布在介孔材料FDU-5的孔道內(nèi)，EDX研究表明Ag的擔(dān)載量約為8.3 wt％。實驗最后還考察了負載Ag納米粒子的FDU-5催化劑在甲烷催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)的催化性能，但由于銀納米粒子在具有Ia3d結(jié)構(gòu)的介孔材料FDU-5很難保持較高的活性和穩(wěn)定性，其催化結(jié)果不太理想。
　　 (3)采用SBA-15為模板，以蔗糖為碳源前驅(qū)物成功的制備出了介孔碳材料CMK-3，XRD

5、結(jié)果顯示制備出的介孔碳材料保留了模板劑SBA-15的有序孔道結(jié)構(gòu)，孔徑大小為3.8 nm。同時還發(fā)展了一種新的原位在CMK-3孔道內(nèi)生成納米銀粒子的方法，制備出的銀粒子高度分散在介孔碳材料的孔道內(nèi)，粒子直徑尺度在2～4nm之間。與傳統(tǒng)的浸漬法制備出的負載銀納米粒子相比，具有高分散性和均一性，銀粒子穩(wěn)定性較好，沒有大的粒子被發(fā)現(xiàn)。實驗最后還分別對制備出的兩種負載型催化劑的催化性能做了對比，結(jié)果表示，采用原位方法制備的負載銀的介孔碳材料的催