化學(xué)修飾對石墨烯-聚合物復(fù)合材料界面及其特性影響的分子動力學(xué)模擬研究.pdf

1、2004年Andre Geim教授首次利用機械剝離的方法制備出石墨烯,從此石墨烯由于其特殊的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)引起了科學(xué)界的廣泛關(guān)注。獨特的二維sp2-雜化的碳原子結(jié)構(gòu)、電子輸運的零質(zhì)量狄拉克-費米子行為以及量子霍爾效應(yīng)使得石墨烯在制備超導(dǎo)、傳感器、場發(fā)射材料等高性能納電子器件具有廣闊的應(yīng)用前景。此外,石墨烯在復(fù)合材料、氣體分離膜、能量儲存等領(lǐng)域也展現(xiàn)出了巨大的潛在應(yīng)用。自石墨烯被報道成為世界上強度最高的物質(zhì)以來,再加上其原料豐富、便宜、易得等

2、優(yōu)勢,石墨烯在增強聚合物熱學(xué)、力學(xué)、電學(xué)、光學(xué)等性能方面受到廣泛關(guān)注,石墨烯有望代替碳納米管成為新型的納米填充材料。近幾年來,許多實驗研究表明添加少量的石墨烯到聚合物基體中可顯著增強聚合物基復(fù)合材料的性能,而且復(fù)合材料的性質(zhì)很大程度上由石墨烯與物質(zhì)表面的界面結(jié)合情況所決定。由于復(fù)合材料中石墨烯與物質(zhì)表面的微觀界面結(jié)合機理十分復(fù)雜困難,實驗研究很難實現(xiàn)系統(tǒng)的研究,所以計算模擬的方法被越來越廣泛的應(yīng)用到該領(lǐng)域中來解決這一難題。本文旨在利用計

3、算模擬的方法研究石墨烯與聚合物的界面結(jié)合特性,以及研究化學(xué)修飾對復(fù)合材料性能的影響。
　　 首先,利用分子力學(xué)和分子動力學(xué)模擬的方法,我們研究了石墨烯表面上的化學(xué)官能團對石墨烯和聚合物之間界面結(jié)合特性的影響。模擬結(jié)果表明,石墨烯與聚合物之間的結(jié)合能和剪應(yīng)力都會隨著化學(xué)修飾量的增加而增加;而且,石墨烯表面上修飾的一些特殊的化學(xué)官能團在增強石墨和聚合物界面之間的剪切應(yīng)力中扮演著重要作用。因此,在制備石墨烯/聚合物復(fù)合材料時,對石墨烯

4、表面進行化學(xué)改性可能是增強石墨烯與聚合物之間應(yīng)力傳遞的有效方法,而選取合適的修飾濃度和恰當(dāng)?shù)男揎椈鶊F是應(yīng)該考慮的兩個非常重要的因素。
　　 此外,影響復(fù)合材料制備及其應(yīng)用的一個關(guān)鍵問題是在微觀層面上了解無機/有機納米顆粒填充聚合物基體的增強機理。我們進一步通過對復(fù)合材料進行了一個降溫的模擬過程,研究了復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度。計算結(jié)果表明在聚合物基體中填加功能化的石墨稀納米填料可以較大幅度地提高復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度。聚合物鏈