基于碳納米管及石墨烯的電位型免疫傳感器.pdf

1、碳納米管(CNTs)和石墨烯(RGO)是兩種新型碳材料，具有比表面積大，導熱性和導電性好，化學性質穩(wěn)定，機械強度高，并且具有生物相容性，因而在燃料電池、納米電子器件、生物醫(yī)藥等領域具有非常廣闊的應用前景。同時，CNTs和RGO可為生物分子識別和酶催化反應提供良好的微環(huán)境，是構建電化學生物傳感器的優(yōu)良電極材料，在生物傳感技術研究領域中備受矚目，尤其是最近已有報道的直立碳納米管或碳納米管陣列(ACNTs)，具有高度一致的空間取向、優(yōu)良的電子

2、傳遞性能和更高的吸附能力，對提高生物傳感器的性能具有重要作用。本論文結合自組裝單分子膜技術，利用重氮化法分別制備出基于碳納米管陣列和石墨烯陣列的電位型免疫傳感器，并與基于多壁碳納米管-納米金-殼聚糖納米復合膜的電位型免疫傳感器進行了比較。論文工作主要包括以下三個方面:
　　(1)基于多壁碳納米管陣列的電位型免疫傳感器
　　首先在金電極表面制備對氨基苯硫酚（4-ATP）和苯硫酚(TP)混合自組裝單分子膜(MSAM)，然后利用重

3、氮化法將多壁碳納米管(MWCNTs)垂直的固定到修飾電極表面形成多壁碳納米管陣列，再在其表面電沉積納米金(GNPs)，最后結合抗體，并用牛血清蛋白(BSA)封閉未反應的活性位點，得到Au/MSAM/MWCNTs/GNPs/Ab免疫傳感器。采用循環(huán)伏安法、電化學交流阻抗法、紅外光譜法、掃描電子顯微鏡等方法對修飾電極的制備過程進行了表征，并考察了pH值、溫度，抗體溶液酸度等實驗條件對電極性能的影響。在優(yōu)化的實驗條件下，檢測不同濃度的小鼠Ig

4、G，檢測結果顯示，標準曲線斜率達到-18.1 mV/decade，線性范圍0.04～1.0×104 ng/mL，檢測下限為0.03 ng/mL，相關系數(shù)r=0.9902。4支免疫傳感器的一致性良好。
　　(2)基于重氮化法固定石墨烯的電位型免疫傳感器
　　石墨烯(RGO)是目前導電性最好，機械強度最高，比表面積最大的納米材料，生物傳感器是RGO的重要應用領域之一。首先在金電極表面制備4-ATP和TP MSAM，然后通過重氮化

5、法將RGO固定到修飾電極表面，再在其表面電沉積納米金，最后結合抗體，并用牛血清蛋白封閉修飾電極中未被Ab占據(jù)的活性位點，得到Au/MSAM/RGO/GNPs/Ab免疫傳感器。采用循環(huán)伏安法、電化學交流阻抗法對修飾電極的制備過程進行了表征，并考察了pH值、溫度等實驗條件對電極性能的影響。在優(yōu)化的實驗條件下，檢測不同濃度的小鼠IgG，檢測結果顯示，標準曲線斜率達到-13.6 mV/decade，線性范圍1.0×10-3～4.0×102 ng

6、/mL，檢測下限達到1.4×10-3ng/mL，相關系數(shù)r=0.9925。11支傳感器電位響應斜率相近，其相對標準偏差為-2.6％，線性范圍相同，檢測下限基本不變，保存壽命達到5天。
　　(3)基于多壁碳納米管-納米金-殼聚糖納米復合膜的電位型免疫傳感器
　　利用MWCNTs的導電性、殼聚糖(CS)分散MWCNTs的性能和良好的成膜能力、CS中氨基與GNPs的親和力以及戊二醛對殼聚糖的交聯(lián)作用，首先在金電極表面制備具有三維網(wǎng)

7、狀結構的納米復合膜(MWCNTs-GNPs-CS)，再電沉積GNPs，最后結合抗體，并用牛血清蛋白封閉修飾電極中未反應的活性位點，得到Au/ MWCNTs-GNPs-CS/GNPs/Ab免疫傳感器。利用循環(huán)伏安法、電化學交流阻抗法對修飾電極的制備過程進行了表征，并考察了pH值等實驗條件對電極性能的影響，在優(yōu)化的實驗條件下，檢測不同濃度的小鼠IgG，檢測結果顯示，標準曲線斜率達到18.5 mV/decade，線性范圍2.0×10-5～1.