BiOCl納米片的制備、修飾及催化性能研究.pdf

1、氯氧化鉍(BiOCl)是一種典型的鉍系材料，因具有優(yōu)異的光催化性能而引起人們廣泛關注。為了研究BiOCl納米片尺寸對各種物理化學性質的影響包括比表面積、光吸收和光生載流子的分離效率，本論文制備了一系列不同尺寸的BiOCl納米片，研究光響應性和催化性能。然后在BiOCl超薄納米片上負載Pd和Au納米粒子，進一步提高載流子的生成、分離和遷移，開發(fā)高效BiOCl基光催化劑。具體研究內容如下:
　　1、通過改變反應條件利用水熱法合成了不同

2、尺寸的BiOCl納米片。研究了尺寸對各種物理化學性質的影響，包括比表面積、光吸收和光生載流子的分離效率。由于超薄BiOCl樣品具有顯著的可見光吸收，并且光生載流子的壽命更長，其在可見光下顯示出更高的光催化活性和光電流密度。此外，發(fā)現(xiàn)BiOCl納米片還可以作為一種非貴金屬催化劑用于催化硼氫化鈉還原硝基苯酚，這種高催化活性歸因于原位還原表面Bi(Ⅲ)產生的金屬Bi0團簇;并且BiOCl納米片的平均厚度從106.42nm降到3.47nm時，其

3、催化活性大大增加，這是因為增大的比表面積為催化反應提供了更多的活性位點。因此，用非貴金屬替代傳統(tǒng)的貴金屬催化劑還原硝基苯酚在經(jīng)濟上具有重要意義，將為有機合成提供更便宜和綠色的方法。
　　2、鑒于幾乎完全暴露{001}晶面的BiOCl超薄納米片富含氧空位(Vo)，并且金屬納米顆粒在醇類選擇性氧化中具有獨特的催化活性，利用金屬修飾BiOCl(001)超薄納米片有望構筑一種用于選擇性氧化芳香醇的高活性光催化劑。通過在BiOCl超薄納米片

4、上沉積Au、Pd納米粒子分別制備出了Au-BiOCl和Pd-BiOCl光催化劑。通過EPR測試發(fā)現(xiàn)BiOCl納米片上負載貴金屬納米顆粒之后氧空位的信號顯著增加。穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)PL光譜、光電流和電化學阻抗(EIS)譜進一步證實了金屬修飾BiOCl超薄納米片后會提高光生載流子生成、分離和遷移，特別是Pd-BiOCl光催化劑。模擬計算結果證實Pd和BiOCl(001)表面之間的電子耦合比Au和BiOCl(001)表面的電子耦合更強。貴金屬修飾的B

5、iOCl超薄納米片在常溫常壓下選擇性氧化芳族醇成相應的醛比原始的BiOCl超薄納米片和光照射后BiOCl超薄納米片表現(xiàn)出更高的光催化性能，其中Pd-BiOCl比Au-BiOCl的光催化活性更高Pd-BiOCl在空氣氣氛中選擇性氧化芳香醇具有最高的光催化性能可歸因于以下特點:芳香醇和O2分別在Vo和Pd位點上優(yōu)先吸附、光生載流子的有效分離、Pd位上的空穴與產生的·O2-之間的協(xié)同作用。因此，這項工作提供了一種高效光催化劑，可以使用大氣中存